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鋰金屬電池(LMBs)因其能量密度高被認(rèn)為是最有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)之一。然而，與商用鋰離子電池相比，LMBs存在嚴(yán)重?zé)崾Э匾l(fā)的安全問(wèn)題阻礙了LMBs的實(shí)際應(yīng)用。

張強(qiáng)/程新兵AM：用于安全鋰金屬電池的熱響應(yīng)電解質(zhì)

在此，清華大學(xué)張強(qiáng)教授和東南大學(xué)程新兵教授等人設(shè)計(jì)了一種具有熱響應(yīng)特性的新型電解質(zhì)體系，極大地提高了1.0 Ah LMBs的熱安全性。

圖1. 電解質(zhì)特征

具體來(lái)說(shuō)，本文通過(guò)將碳酸乙烯酯(VC)與偶氮二異丁腈作為熱響應(yīng)溶劑引入電池體系中，以提高固體電解質(zhì)界面相(SEI)和電解質(zhì)的熱穩(wěn)定性。熱響應(yīng)電解質(zhì)在室溫下保持液態(tài)，電壓窗口達(dá)4.3 V，在含有大量聚VC的熱響應(yīng)電解質(zhì)中獲得SEI/CEI。

該電解質(zhì)體系與常規(guī)電解質(zhì)中獲得的二碳酸乙烯鋰、碳酸乙烯鋰、Li₂CO₃和Li₂O相比，它與LiPF₆鹽的熱穩(wěn)定性更好。因此，熱響應(yīng)電解質(zhì)電池的臨界溫度(明顯自熱的起始溫度)T₁從71.5 ℃增加到137.4℃。

圖2. 不同電解質(zhì)循環(huán)Li||NCM軟包電池的熱安全風(fēng)險(xiǎn)分析

研究發(fā)現(xiàn)，在LMBs溫度異常升高時(shí)，VC的自由基聚合過(guò)程被激活并加速。因此，在熱安全風(fēng)險(xiǎn)下形成固體凝膠，不僅能抑制液體溶劑(包括EC、DEC、VC)的自由移動(dòng)有效地修飾電極-電解質(zhì)界面，而且在PP-PE-PP隔膜已經(jīng)塌陷的情況下，還能作為一個(gè)具有良好熱穩(wěn)定性的附加屏障，防止正極和負(fù)極直接接觸。

因此，LMBs的內(nèi)部短路溫度Tisc和“燃點(diǎn)”溫度(熱失控的起始溫度)T₂從126.3℃和100.3℃大幅提高到176.5℃和203.6℃。這種電解質(zhì)設(shè)計(jì)同時(shí)提高了LMBs的T₁、T₂和Tisc，為實(shí)現(xiàn)熱安全的LMBs提供了新的思路。

Thermoresponsive Electrolytes for Safe Lithium Metal Batteries，Advanced Materials 2023 DOI：10.1002/adma.202209114

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