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?孟穎等ACS Energy Letters:克服無機全固態電池中磷酸鐵鋰界面的挑戰

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全固態電池(ASSB)是目前最有前途的儲能系統之一,可實現電池高安全、高比能的目標。理想情況下,這些系統應減少對關鍵材料的依賴充分利用低成本的電極材料,追求無鈷和無鎳的電解材料,如LiFePO4(LFP),是一個有理想的選擇。

但是,LFP在ASSBs中的應用尚未報道,其形態學特征以及闡明LFP/固態電解質(SSE)之間的界面挑戰對于提高LFP基ASSBs電化學性能至關重要。

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在此,加州大學圣地亞哥分校孟穎教授和Darren H. S. Tan教授等人報告了使用氯化物SSE與LFP正極復合材料的ASSB,其中沒有使用溶劑、凝膠或有機分散劑。本文強調了LFP獨特的形態和電化學特性、納米結構特征及其碳涂層,需要使用氯化物SSE實現ASSB的有效地運行。

通過研究LFP與Li6PS5Cl(LPSCl)Li2ZrCl6(LZC)兩種固態電解質的相容性,利用結構、電化學和光譜分析相結合的方法探討可能存在的氧化分解產物。

結果表明,對于LPSCl,氧化穩定性差,其與高表面積碳包覆LFP不相容,導致電解質過度氧化形成單質硫和磷硫化物進而造成較差的電化學性能。

?孟穎等ACS Energy Letters:克服無機全固態電池中磷酸鐵鋰界面的挑戰

圖1. LPSCl和 LZC的結構及電化學表征

相反,對于LZC,高氧化穩定性和機械變形性促進了穩定的鈍化界面和良好的界面接觸,使得LFP/LZC復合材料的ASSB在1C條件下的循環性能延長到1000次(80%保持率)且不需要升溫條件。

表明界面正極復合設計對高性能ASSB的重要性,并強調了在未來的SSE選擇方法中需要考慮正極的形態學表面以及電化學性能。

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圖2. LFP復合半電池的電化學性能

Overcoming the Interfacial Challenges of LiFePO4 in Inorganic All-Solid-State Batteries,ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02138

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