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調節活性中心的電子結構以有效的提高單原子催化劑（SACs）的內在活性，但實現精確調控仍具有挑戰性。

基于此，華南理工大學李映偉教授和陳立宇教授（共同通訊作者）等人報道了一種“協同近遠程調控”策略，以有效地調節單原子位點的電子結構。所制備的ZnN₄S₁/P-HC催化劑表現出優異的CO₂還原反應（CO₂RR），CO的法拉第效率（FE）接近100%。

在雙電極電解槽中，將CO₂RR與熱力學有利的肼氧化反應耦合，以取代OER，在電流密度為5 mA cm^?2的情況下，電池電壓可大幅降低0.92 V，理論上可節省46%的能耗。

通過DFT計算，作者研究了催化劑構造與CO₂RR性能的關系。CO₂RR生成CO需要經過多個步驟：（1）CO₂被吸附在活性位點上，得到質子形成*COOH；（2）被吸附的*COOH進一步還原為*CO，并從催化表面解吸。

同時，作者計算了CO₂RR過程中各個模型中間狀態的自由能（G），其中*COOH的生成是CO2RR的RDS。ZnN₄構型中引入軸向S配位，使*COOH中間體的自由能勢壘（?G）從1.32 eV（ZnN₄）降低到1.09 eV（ZnN₄S₁），而ZnN₄S₁部分相鄰的P位點的加入進一步降低了*COOH形成的?G至0.74 eV（ZnN₄S₁/P₂）。

此外，作者通過DFT計算還研究了HER的自由能圖。計算得到ZnN₄、ZnN₄S₁和ZnN₄S₁/P₂上*H的吉布斯自由能分別為1.25、1.39和1.46 eV，表明S和P的引入可以抑制HER。

利用CO₂RR和HER之間的極限電位差（?U）（即?U=U_L(CO₂)?U_L(H₂)，其中U_L=?G/e）作為CO₂RR選擇性的指標，越正的?U值表示選擇性越高，ZnN₄S₁/P₂位點的?U值（0.72 V）比ZnN₄（0.07 V）和ZnN₄S₁（0.25 V）位點更正。結果表明，ZnN₄位點的近遠程電子調控加速了CO₂RR的反應動力學，同時抑制了HER副反應。

Near- and long-range electronic modulation of single metal sites to boost CO₂ electrocatalytic reduction. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202209298.

https://doi.org/10.1002/adma.202209298.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/c63d37f027/

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李映偉/陳立宇AM：FE近100%！ZnN4S1/P-HC助力電催化CO2還原

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