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?劉平/忻獲麟Nature Energy:重要發現!基底親鋰性并不決定Li的沉積行為!

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圖1. 鋰在不同襯底上的成核和生長
控制鋰金屬的成核和生長是實現快速充電電池的關鍵。加州大學圣地亞哥分校劉平、加利福尼亞大學爾灣分校忻獲麟等報告了單晶種子的生長,它導致了高密度鋰的沉積,甚至在高電流密度下。與被廣泛接受的使用親鋰表面實現無枝晶沉積的做法相反,作者采用由LiF和Fe的納米復合材料制成的疏鋰表面來沉積六方晶體,這誘導了隨后的致密鋰沉積。
這種規范的Li成核和早期生長行為是由Li/基底界面和Li/SEI界面的快速表面Li擴散促成的,這些界面富含LiF。
此外,研究發現,界面上的Li傳輸率而不是親鋰性決定了Li的生長行為。因此,有了均勻的成核點和六方單晶Li生長的低孔性,通常觀察到的靠近基底的枝晶生長被大大緩解了。
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圖2. 沉積Li層的橫截面形態和厚度
基于此,這項工作采用Fe/LiF納米復合材料構建的半電池在3和5 mA cm-2的條件下分別顯示出>1000和>600次的循環。與裸銅負極基底相比,在貧電解液(3 g Ah-1)和1 C倍率循環的全電池(Li/NMC811)測試中,觀察到顯著的循環性改善,這是由于更致密的鋰沉積的結果。
總體而言,這項工作提出了一種調整鋰成核行為和隨之而來的鋰沉積的方法,這為實現能夠快充高能量密度的LMB鋪平了道路,這對于實現其在電動汽車中的應用至關重要。
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圖3 不同襯底全電池的電化學性能
Growing single-crystalline seeds on lithiophobic substrates to enable fast-charging lithium-metal batteries. Nature Energy 2023. DOI: 10.1038/s41560-023-01202-1

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