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三星Nature子刊：高性能軟包準固態鋰電，壽命超800次，比能量達680Wh/L！

基于無機固態電解質的鋰金屬電池（LMB）被認為是有前景的二次電池系統，因為其能量密度高于鋰離子電池。然而，LMB的性能在商業化方面仍然不令人滿意，這主要是由于無機固態電解質不能阻礙鋰枝晶的生長。

圖1. 具有夾層的LMB中鋰沉積的兩種可能情況

三星綜合技術院Dongmin Im等采用Ag涂層的Li_6.4La₃Zr_1.7Ta_0.3O₁₂（LLZTO）無機固態電解質與銀碳夾層相結合，展示了穩定界面工程化LMB的實驗室級制備。

具體而言，這項工作首先探討了在碳基夾層存在的情況下，鋰向集流體優先沉積的熱力學來源。然后，將Ag-C復合夾層加入到Ta摻雜的LLZO上，并在LLZTO表面濺射了一個納米厚的Ag層。

理論計算表明，Ag-C夾層可以調節鋰向負極一側的沉積，防止鋰和LLZTO的直接接觸，并有效抑制樹枝狀晶體的滲透。濺射的Ag層被用于增強LLZTO和夾層之間的粘附力。

圖2. 通過引入Ag涂層改善LLZTO與Ag-C夾層之間的粘附性

通過夾層進行無機固態電解質表面工程的策略能夠建立一個單層實驗室規模的Li|Ag-C/Ag/LLZTO/IL|NCM333軟包電池，其能夠提供約3 mAh/cm²的初始放電容量，并在1.6 mA/cm²和25℃下進行800次循環后顯示出約85%的放電容量保持率，無需施加外部壓力。

此外，作者還計算了Li|AgC/Ag/LLZTO/IL|NCM333電池作為電池組中一個單元的預計能量密度為680Wh/L。總體而言，這項研究的結果為開發使用無機固態電解質的實用LMB提供了寶貴的見解。

圖3. Li|Ag-C/Ag/LLZTO/IL|NCM333單層軟包電池的性能

Surface engineering of inorganic solid-state electrolytes via interlayers strategy for developing long-cycling quasi-all-solid-state lithium batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36401-7

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