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?華科伽龍Angew.:揭示非溶劑化電解液中Li-S電池容量衰減的根源

?華科伽龍Angew.:揭示非溶劑化電解液中Li-S電池容量衰減的根源
使用非溶劑化,或所謂的弱溶劑化電解液(NSEs),被認為是解決Li-S電池實際應用障礙最有前景的方法之一。然而,盡管NSEs與鋰負極具有良好的兼容性,但采用NSEs的長壽命Li-S電池很少,甚至從未被報道過,這仍然是一個謎。
華中科技大學伽龍等以非溶劑化的飽和二甘醇(G2)電解液為例,揭示了NSEs中Li-S電池容量衰減的根源。
?華科伽龍Angew.:揭示非溶劑化電解液中Li-S電池容量衰減的根源
圖1. 采用非溶劑化性和溶劑化電解液的Li-S和Li-Li電池的電化學性能比較
研究發現,NSEs中Li-S電池的容量衰減主要是由于死Li2S在正極側的積累,而不是負極或電解液的降解。
正極中的非活性物種被確定為大尺寸聚集的死Li2S,它面臨著遲緩的Li+擴散和長距離的Li+/電子途徑。同時,作者揭示了循環過程中正極中硫物種的演變,以澄清死Li2S的積累過程。
基于上述認識,這項工作提出了一種簡單有效的方法(即采用4.2V的高截止充電電壓,,OCP)來重新激活一系列NSEs中的死Li2S。
?華科伽龍Angew.:揭示非溶劑化電解液中Li-S電池容量衰減的根源
圖2. 使用G20.8LiTFSI電解液的Li-S電池的降解機制
結果,重新激活后,采用G2基NSEs的扣式(200次循環后保留1102 mAh g-1)和軟包電池(40次循環后保留88%的容量)的循環壽命得到延長。
此外,在采用1,2-二甲氧基乙烷(DME)和AN基NSEs的Li-S電池中,進一步證實了提議的重新激活方法的普適性。
作者相信這項工作有助于激發對非溶劑化硫轉化的深入研究,并促進具有競爭力的Li-S電池的實用性。
?華科伽龍Angew.:揭示非溶劑化電解液中Li-S電池容量衰減的根源
圖3. 采用NSEs的Li-S電池的電化學特性和OCP方法的普適性
Electrochemical Reactivation of Dead Li2S for Li-S Batteries in Non-Solvating Electrolytes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218803

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