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對于理論容量高達275 mAh g^-1的LiCoO₂（LCO），提高其充電截止電壓是實現其潛能的重要途徑。然而，H1-3亞穩相的形成和表面晶格氧的釋放引起的結構坍塌而導致的快速衰減在很大程度上阻礙了LCO在高于4.55 V電壓下的運行。

在此，南方科技大學盧周廣教授、香港城市大學張開黎教授等人提出了一種簡單的分層雙摻雜策略，即在Ni內部均勻摻雜同時在P表面外梯度摻雜，從而使商業LCO穩定在4.6 V。具體而言，其摻雜過程如下：在等溫浴下通過充分攪拌，將市售的LCO粉末直接重新分散在含有Ni(CH₃COO)₂和H₃PO₄的溶膠-凝膠溶液中。充分蒸發溶劑后，收集的粉末在空氣中進一步在 600 ℃下退火5小時得到LCONP。

研究表明，在Li位點取代的Ni²⁺充當“支柱”以防止在高度脫鋰狀態下滑動，同時P摻雜層充當保護“殼”以分離Co⁴⁺/Ni⁴⁺與電解液。更重要的是，反鐵磁性Ni²⁺有助于調節LCO的電子結構并觸發Ni²⁺-O-Co⁴⁺的超交換相互作用，從而減弱高價Co的振蕩和高電壓下表面晶格O的活化。此外，LCO表層的強P-O配位也有利于鞏固晶格O的穩定性，防止電解液分解和副反應。

圖1. LCONP合成過程的示意圖及其表征

因此，改性LCONP正極顯著降低了層結構坍塌的風險，從而實現了超過4.6 V的穩定和高容量運行。具體而言，該LCONP正極表現出優異的循環穩定性（0.5 C時100次循環后的容量保持率為92.6%）及出色的倍率容量（5 C下的容量為166 mAh g^-1）。相比之下，LCO、LCON和LCOP的容量保持率分別為58.2%、83.28%和82.84%。

此外，作者基于原位XRD、原位拉曼、原位EPR、異位同步加速器XAS、TOF-SIMS和HRXRD等綜合表征技術揭示了LCO在充電和放電時的轉變機制。總之，這項工作表明惰性/活性元素的分層摻雜可提高商用正極材料在高截止電壓下的電池性能，同時提供了一種通過分層的由外向內摻雜策略和反鐵磁元素的超交換相互作用來穩定高壓正極材料的新范例。

圖2. LCO和LCONP正極的電化學性能

Hierarchical Doping Engineering with Active/Inert Dual Elements Stabilizes LiCoO₂ to 4.6 V, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201549

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盧周廣/張開黎AEM：活性/惰性雙元素分層摻雜實現4.6 V穩定LCO正極

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