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鹵代甲烷是一種多功能的平臺分子，被廣泛用作生產增值化學品和燃料的前體。盡管鹵代甲烷具有高度的重要性，但其綠色和經濟的合成仍然具有挑戰性。基于此，中國科學技術大學熊宇杰教授和龍冉教授（共同通訊作者）等人報道了在銅摻雜的二氧化鈦（Cu-TiO₂）上，使用堿金屬鹵化物作為一種廣泛可用的無腐蝕性鹵化劑，可持續有效的光催化甲烷鹵化生產甲基鹵化物。該方法可使氯甲烷的鹵化甲烷生產速率高達0.61 mmol h^-1 m^-2，溴甲烷的生產速率為1.08 mmol h^-1 m^-2，穩定性為28 h，進一步證明可轉化為甲醇和醫藥中間體。

通過DFT計算，作者首先計算了甲烷分子在不同光催化劑上的解離能。對于原始TiO₂，CH₄分子可解離成*CH₃，電子能變化為0.132 eV，但形成的*CH₃中間體很難穩定。相反，形成的*CH₃中間體可以通過其C原子和H原子分別與Cu-TiO₂的Cu原子和O原子結合而穩定在Cu-TiO₂上。結果表明，Cu在甲烷分子解離過程中作為中間穩定位點的作用。AP-XPS表征表明，在光照下，NaCl中的Cl離子被光氧化成*Cl中間體。

此外，作者通過DFT計算研究光照射下Cu-TiO₂催化劑表面Cl離子的活化情況。NaCl中Cl離子在Cu-TiO₂表面聚集，趨于失去電子，呈現氧化態。隨后，這些*Cl中間體可與穩定的*CH₃偶聯，生成C原子與Cu位點結合的*CH₃Cl，電子能變化為-1.052 eV。最后，CH₃Cl分子可輕松地從光催化劑表面解吸，能量變化很小，僅為0.339 eV。在光照下，Cu-TiO₂表面生成H₂并解吸，而水中的氧將被填充到晶格中，重新生成Cu-TiO₂的原始結構。

Sustainable methane utilization technology via photocatalytic halogenation with alkali halides. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36977-0.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36977-0.

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熊宇杰/龍冉Nature子刊：堿金屬鹵化物光催化鹵化甲烷可持續利用

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