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Angew.: 新型雙納米島催化劑同時實現HzOR和HER

Angew.: 新型雙納米島催化劑同時實現HzOR和HER
通過電化學水分解析氫是探索可持續(xù)能源轉換技術的基礎,但在水分解過程中會受到緩慢的陽極析氧反應(OER)的阻礙。肼氧化反應(HzOR)替代OER可以提高析氫反應(HER)的效率,然而,設計可將高效HER和HzOR結合的雙功能催化劑是一項巨大挑戰(zhàn)。
因此,中國科學技術大學謝毅、章根強肖翀等在Ni/C雜化納米片陣列上構建了新型雙納米島:一種代表裸Ni顆粒表面,而另一種代表核殼Ni@C結構(Ni-C HNSA), 其中暴露的Ni原子和Ni修飾的碳殼分別作為HzOR和HER的活性位點。
Angew.: 新型雙納米島催化劑同時實現HzOR和HER
Angew.: 新型雙納米島催化劑同時實現HzOR和HER
Ni@C島中的Ni的電子會轉移到C層,引起C層周圍電子密度的變化,從而加速HER的動力學。結果顯示,當電流密度達到10 mA cm-2時,Ni-C HNSA上的HER過電位僅為37 mV,Tafel斜率為31.9 mV dec-1,HzOR的工作電位低至-20 mV。
另外,雙電極電解槽表現出極好的活性,僅需0.2 V的超小電池電壓即可實現50 mA cm-2的電流密度。
Angew.: 新型雙納米島催化劑同時實現HzOR和HER
密度泛函理論(DFT)計算表明,Ni-C HNSA的雙島活性中心結構導致該催化劑具有出色的雙功能催化活性,其中C位點用于HER實現了0.1 eV的較高的熱中和吸氫值,而暴露的Ni表面則導致了有利的N2H4脫氫動力學。
該項工作為先進雙功能電催化劑的設計提供了新的視角,并推動了節(jié)能H2生成技術的實際應用。
Dual Nanoislands on Ni/C Hybrid Nanosheet Activate Superior Hydrazine Oxidation Assisted High-efficient H2 Production. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI: 10.1002/anie.202113082

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