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吳忠?guī)?肖建平Nature子刊：Rh-RuO2催化劑用于持久酸性水氧化的氧空位機(jī)制

探索在酸性介質(zhì)中具有高活性析氧反應(yīng)（OER）的耐用電催化劑，對于通過聚合物電解質(zhì)膜電解槽生產(chǎn)H₂至關(guān)重要，但其仍具有緊迫的挑戰(zhàn)性。

基于此，中科院大連化學(xué)物理研究所吳忠?guī)浹芯繂T和肖建平研究員（共同通訊作者）等人報(bào)道了Rh摻雜和表面氧空位的協(xié)同策略，通過Rh-RuO₂的Ru-O-Rh活性位點(diǎn)來精確調(diào)節(jié)非常規(guī)OER反應(yīng)路徑，同時(shí)提高本征活性和穩(wěn)定性。

穩(wěn)定的低價(jià)催化劑表現(xiàn)出了顯著的性能，在10 mA cm^?2時(shí)過電位為161 mV，在50 mA cm^?2時(shí)活性保持超過700 h，保留率為99.2%。

通過DFT計(jì)算，作者研究了Rh-RuO₂/G上優(yōu)異OER活性和穩(wěn)定性的機(jī)理。利用*OH、*OH_O_V和*OH_SM的吸附自由能作為各基本步驟的反應(yīng)自由能（ΔG）的主要描述符，并引入*O、*O_O_V和*OOH_SM的吸附自由能作為另一個(gè)維度，構(gòu)建不同機(jī)理的2D活性圖。

DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，*OOH的形成限制了其在完美RuO₂和缺陷RuO₂表面的整體活性，而缺陷Rh-RuO₂的電位決定步驟是Rh摻雜和O_V的協(xié)同作用下形成*O（0.34 eV）。

此外，催化劑的活性被預(yù)測為缺陷Rh-RuO₂?>?缺陷RuO₂?>?完美的RuO₂，分別具有獨(dú)特的機(jī)制，即LOM-OSVM、LOM-OSSM和AEM。

理論上過電位與實(shí)驗(yàn)過電位的定量比較顯示出良好的相關(guān)性，證實(shí)了關(guān)于活性位點(diǎn)和反應(yīng)機(jī)理的計(jì)算和分析。

結(jié)果表明，Rh-RuO₂/G樣品d-O_V211表面的OER可能遵循LOM-OVSM，歸因于O_V與附近金屬位點(diǎn)的協(xié)同作用，與準(zhǔn)原位XPS觀察到的結(jié)果一致。

Unraveling oxygen vacancy site mechanism of Rh-doped RuO₂ catalyst for long-lasting acidic water oxidation. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37008-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37008-8.

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