高壓鋰金屬電池(LMBs)對電解質與腐蝕性電極的匹配提出了嚴峻的挑戰，特別是在低溫下。

在此，中國科學院深圳先進技術研究院成會明院士團隊通過對Li⁺溶劑化結構的合理修改，以擴展傳統電解質的電壓和溫度工作范圍。

對離子-離子和離子-偶極相互作用以及溶劑的電化學窗口進行了定制，以提高電解質的氧化穩定性和去溶劑化動力學，同時，在兩個電極上形成堅固而有彈性的富含B和F的界面相。

圖1. 不同電解質的SEI結構及鋰沉積形態

簡而言之，本文通過調整Li⁺的溶劑化結構，設計了每個組分的電化學窗口、與Li⁺的相互作用以及電解質的介電常數，開發了一種對鋰金屬負極和高壓正極穩定的超高壓電解質。此外，優化溶劑化結構不僅提高了整體電解質的穩定性，而且有助于在兩電極上構建穩健和彈性的界面層。

結果表明，采用所設計的電解液，Li||LiNi_0.5Mn_1.5O₄電池（90次循環后保留率為2.400%）和Li||LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂ （NCM622） 電池（74 次循環后保留率為 0.200%）在 4.9 V 的超高電壓下穩定循環。

此外，NCM622電池在-20°C下可提供143.5 mAh/g的可觀容量，顯示出巨大的實際應用潛力。因此，該策略對高壓LMBs的進一步優化具有指導意義。

圖2. BFF13電解質的電化學性能

Stable Operation of Lithium Metal Batteries with Aggressive Cathode Chemistries at 4.9 V.?Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202300966