第282章厨房里的激战更新时间,囯产精品久久久久久久久久精品,白洁少妇全文阅读

成果介紹

運行穩定性已成為全鈣鈦礦串聯太陽能電池的首要問題。無機CsPbI_3-xBr_x鈣鈦礦具有良好的抗鹵化物偏析的光穩定性，是全鈣鈦礦串聯太陽能電池的理想替代品。

然而，與雜化類似物相比，由于有機傳輸層與無機鈣鈦礦之間的界面存在較大的能級差異，光載流子產生、利用受到抑制，從而導致開路電壓和填充因子較低。

南京大學譚海仁教授、多倫多大學Edward H. Sargent教授等人研究發現，在這個界面插入一個具有高分子極性的鈍化偶極子層——一個與無機鈣鈦礦和C₆₀產生強烈相互作用的分子，不僅減弱了能級差異，同時還加速了電荷分離。

該策略使寬帶隙(WBG)器件的功率轉換效率(PCE)達到18.5%。本文報道的無機WBG的全鈣鈦礦串聯電池，其PCE可以達到25.6%(穩態25.2%)。封裝的串聯電池可在最大功率點下穩定運行1000小時后，仍能保持其初始性能的96%。

相關工作以Inorganic wide-bandgap perovskite subcells with dipole bridge for all-perovskite tandems為題在Nature Energy上發表論文。

圖文介紹

圖1. 表面鈍化與界面電荷傳輸的DFT計算

在這里，作者將π共軛分子結構插入鈣鈦礦/C₆₀界面(圖1a)。從常用的鈍化苯乙基銨(PEA)陽離子開始，作者試圖通過在氨基的對位引入F原子{4-氟苯乙基銨(F-PEA)}或CF₃基團{4-(三氟甲基)苯乙基銨(CF₃-PEA)}來調節電偶極矩。

對于這種類型的銨配體，它們的-NH₃⁺一側傾向于與鈣鈦礦表面相互作用，而另一側則與C₆₀接觸層相互作用。

DFT計算被用于了解每種鈍化劑的分子結構如何影響鈣鈦礦/ETL界面上的缺陷鈍化和電荷輸運。在三種鈍化分子中，與PEA、F-PEA相比，CF₃-PEA通過占據銫空位位置、與鈣鈦礦結合最強。

為了研究鈍化分子對界面電荷輸運的影響，作者研究了C₆₀層與鈣鈦礦表面的相互作用以及鈣鈦礦/C₆₀界面的電荷提取。

如圖1d所示，封頂鈍化劑引起了顯著的電荷再分配。當被PEA分子鈍化時，C₆₀分子內的電荷積聚被抑制，而在F-PEA和CF₃-PEA鈍化鈣鈦礦的情況下，電荷積聚進一步促進。

這說明C₆₀與CF₃-PEA鈍化鈣鈦礦之間的相互作用是三種鈍化劑中最強的，能夠降低器件電荷轉移電阻，加速界面電荷轉移。

圖2. 偶極層CsPbI_3-xBr_x鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能

圖2a和表1比較了對照和鈍化太陽能電池的PV參數。典型的鈍化劑PEA能輕微改善VOC，但降低了短路電流密度(J_SC)和FF，導致PCE只有輕微改善。

值得注意的是，F-PEA和CF₃-PEA顯著改善了器件的VOC和FF，而J_SC沒有惡化。使用CF₃-PEA的器件表現出高達1.23 V的VOC，與控制器件相比增益為220 mV。

伴隨著顯著的FF改善(80.7%至82.8%)和高J_SC(18.1 mA cm^-2)，CF₃-PEA器件實現了18.5%的高PCE，帶隙約為1.8 eV。CF₃-PEA器件的穩態PCE為18.3%，與J-V掃描確定的PCE匹配良好。用外量子效率(EQE)計算的J_SC值與J-V測量值吻合較好(圖2b)。

另外，對照、PEA、F-PEA和CF₃-PEA器件的滯回指數分別為13.9%、11.1%、4.0%和3.0%。CF₃-PEA器件具有最低的滯回指數，這優于之前報道的高性能全無機PSCs。據此可以認為這是由于CF₃-PEA的缺陷鈍化和鈣鈦礦/C₆₀界面的能級差異得到改善。

表1. 光伏性能參數

使用強度相當于100 mW cm^-2的多色LED太陽模擬器，通過連續跟蹤室溫條件下的MPP，研究了全無機CsPbI_3-xBr_x PSCs的運行穩定性。封裝的CF₃-PEA器件在MPP運行2000小時內仍保持其初始PCE(圖2d)。

圖3. CsPbI_3-xBr_x鈣鈦礦薄膜的表征

接下來，作者試圖表征CsPbI_3-xBr_x鈣鈦礦薄膜的形態和晶體結構，以揭示鈣鈦礦與鈍化劑之間的相互作用。SEM圖像顯示鈍化后，薄膜的形態不變(圖3a)。鈍化處理不影響整體結晶度，沒有形成新的相，從XRD譜圖可以證明(圖3b)。

利用XPS測定了原始CsPbI_3-xBr_x薄膜的元素組成和電子結構。圖3c、d所示的N 1s和F 1s的XPS譜表明鈍化膜表面存在鈍化劑分子。對照膜的Pb 4f XPS譜在138.06 eV和142.92 eV處有兩個主峰，分別對應于Pb 4f_7/2和4f_5/2軌道。

在PEA鈍化膜中，Pb 4f峰值向高結合能方向移動了0.08 eV，而F-PEA和CF₃-PEA鈍化膜向低結合能方向移動了0.07 eV和0.14 eV(圖3e)。

而在Cs 3d、I 3d和Br 3d的XPS譜中，均顯示出相同的趨勢。在各鈍化劑的鈣鈦礦膜中，Cs的結合能位移在各表征元素中最大，說明鈍化劑與Cs的相互作用更強。

圖4. 不同偶極層鈣鈦礦膜的光致發光性能

利用穩態光致發光(PL)和時間分辨光致發光(TRPL)研究了CsPbI_3-xBr_x薄膜的輻射重組和載流子轉移行為。鈍化的CsPbI_3-xBr_x薄膜表現出抑制缺陷誘導的非輻射重組，這可以從PL強度的增加得到證明(圖4a)。

如圖4b所示，涂有C₆₀的CF₃-PEA膜顯示出PL增強，這表明C₆₀誘導的重組沒有對照組那么多。這是由于表面缺陷的鈍化和C₆₀和鈣鈦礦表面之間的能級不匹配所致。

圖4c展示了鈣鈦礦/C₆₀結的TRPL，從中計算了差異壽命(圖4d)，以區分電荷分離與重組。

在較短時間內的第一個間隔主要是電子從本體轉移到C₆₀，在較長的延遲時間內的第二個間隔主要是界面重組。CF₃-PEA/C₆₀的發射強度急劇下降表明界面處電子轉移有效，而高能平臺則表明陷阱密度降低。

圖5. 單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池性能研究

作者使用CF₃-PEA鈍化的CsPbI_3-xBr_x鈣鈦礦制備了單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池(圖5a、b)。在VOC為2.00 V、J_SC為16.1 mA cm^-2和FF為79.6%的反掃描條件下，該串聯設備的PCE為25.6%。串聯裝置在120秒內的PCE穩定在25.2%(圖5e)。圖5f為多個批次加工的50塊串聯太陽能電池的PCE直方圖，平均PCE為24.3%，可重復性好。

文獻信息

Inorganic wide-bandgap perovskite subcells with dipole bridge for all-perovskite tandems，Nature Energy，2023.

https://www.nature.com/articles/s41560-023-01250-7

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譚海仁教授Nature Energy：刷新無機鈣鈦礦電池記錄！

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