欧美另类videosbestsex牲,japanese老熟女,66成人

紐約州立大學(xué)武剛課題組聯(lián)合匹茲堡大學(xué)王國(guó)峰, 阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Deborah J. Myers, 印第安納大學(xué)與普渡大學(xué)印第安納波里斯聯(lián)合分校Jian Xie, 橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室David A. Cullen以及卡內(nèi)基·梅隆大學(xué)Shawn Litster等人報(bào)道一種高度耐用和活性的 Fe-N-C 原子催化劑。通過(guò)氯化氨熱處理然后在催化劑表面高溫沉積氮摻雜碳薄層合成。

催化劑穩(wěn)定性來(lái)源于熱處理過(guò)程將富含缺陷的吡咯 N 配位 FeN₄?位點(diǎn)轉(zhuǎn)化為高度穩(wěn)定的吡啶 N 配位 FeN₄?位點(diǎn)。在膜電極組件中使用加速應(yīng)力測(cè)試和長(zhǎng)期穩(wěn)態(tài)測(cè)試（>300?h，0.67?V）證明增強(qiáng)的Fe-N-C穩(wěn)定性，接近貴金屬Pt/C 催化劑（0.1 mgPt?cm^-2）。

DFT 計(jì)算揭示配位結(jié)構(gòu)和局部結(jié)構(gòu)對(duì) S1 和 S2 FeN_4?位點(diǎn)的電子和催化性能的影響。首先基于吸附能和動(dòng)力學(xué) O-O 鍵解離過(guò)程，預(yù)測(cè)兩種 FeN₄?位點(diǎn)對(duì) 4e- ORR 途徑的內(nèi)在催化活性。當(dāng)電極電位低于 0.73 V 的極限電位時(shí)，S1 位點(diǎn)的 ORR 變?yōu)榉艧岱磻?yīng)，高于 S2 位點(diǎn) (0.65 V) 的 ORR；進(jìn)一步計(jì)算表明，OOH 解離在兩個(gè)位點(diǎn)上都是動(dòng)力學(xué)可行的；計(jì)算的電子分布表明，在 S2 位點(diǎn)上沿垂直于催化劑表面的方向比在 S1 位點(diǎn)上更多的電荷耗盡；表明S2 位點(diǎn)的中心 Fe 具有更多未占據(jù)的 d 軌道，與 O₂?的結(jié)合過(guò)強(qiáng)，因此與 S1 位點(diǎn)相比，內(nèi)在活性相對(duì)較低。

Nature Energy：? 高度穩(wěn)定的原子級(jí)Fe-N-C催化劑用于燃料電池

DFT計(jì)算研究?jī)蓚€(gè) FeN₄?位點(diǎn)對(duì)脫金屬反應(yīng)的穩(wěn)定性。提出 FeN₄?位點(diǎn)的脫金屬過(guò)程包括三個(gè)連續(xù)的步驟。首先，F(xiàn)eN₄?部分中的兩個(gè) N 原子被質(zhì)子化形成兩個(gè) N-H 鍵；然后中心 Fe 離子與吸附的 O_2?一起從 N_4?配位移到非活性 N₂?配位；最后，F(xiàn)e-O₂?從催化劑中解吸出來(lái)。與N₄到N₂的配位轉(zhuǎn)變和Fe-O₂的解吸相比，具有最高活化能的氮質(zhì)子化步驟是脫金屬動(dòng)力學(xué)過(guò)程中的速率決定步驟。對(duì)于 S1 和 S2 位點(diǎn)，氮質(zhì)子化步驟的活化能預(yù)計(jì)分別為 1.24 eV 和 2.08 eV，更高的活化能壘表明 S2 位點(diǎn)在動(dòng)力學(xué)上對(duì)脫金屬具有更好的內(nèi)在穩(wěn)定性。

Shengwen Liu, Chenzhao Li, Michael J. Zachman, Yachao Zeng.?et al. Atomically dispersed iron sites with a nitrogen–carbon coating as highly active and durable oxygen reduction catalysts for fuel cells. Nat Energy (2022).

https://doi.org/10.1038/s41560-022-01062-1

原創(chuàng)文章，作者：v-suan，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/88e7817962/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

Nature Energy：? 高度穩(wěn)定的原子級(jí)Fe-N-C催化劑用于燃料電池

相關(guān)推薦