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集成式CO₂捕獲和轉化（iCCC）技術是一種有希望且低成本的碳中和方法，但對于吸附和原位催化反應之間的協同作用缺乏共識，阻礙了其發展。

基于此，華東理工大學胡軍教授和龔學慶教授（共同通訊作者）等人報道了通過構建連續的高溫鈣循環法和甲烷干重整（CaL@DRM）過程，說明了CO₂捕獲和原位轉化之間的協同促進作用。

具體而言，通過平衡多孔CaO上Ni納米顆粒的負載密度和尺寸來控制的吸附/催化界面，在650 ℃時CO₂和CH₄的超高轉化率分別為96.5%和96.0%起著至關重要的作用?。

通過DFT計算發現，單個CO₂更傾向于吸附在CaO表面，形成1個C-O（CaO）鍵和2個（CO₂）O-Ca鍵，即形成碳酸鹽類吸附物種（*CO₂）。計算得到的吸附能（E_ads）為1.21 eV，略強于Ni₄簇上的CO₂（E_ads=1.19 eV）。

計算得到的CO₂在Ni₄簇周圍CaO(100)不同位置上的吸附能都非常接近，說明吸附的CO₂在CaO(100)表面的遷移率適中。

作者首先計算了*CH₄→*CH₃ + *H→*CH₂ + *H→*CH + *H→*C + *H在Ni₄-CaO(100) Ni位點上每一步CH₄脫氫路徑的能壘，分別為0.32 eV、1.21 eV、1.62 eV和2.61 eV。生成的*H既可以結合生成H₂，也可以參與CO₂轉化。

根據計算,從Ni位點*H溢出到附近*CO₂形成*COOH，能量勢壘為2.44?eV和所形成的*COOH可以進一步解離成*CO?+?*OH，具有0.36 eV的小能量勢壘?，整個過程放熱0.89 ?eV。

*H也可與*CO₂反應形成*HCOO物種，需要克服3.40?eV解離成*HCO?+?*O，*CO₂直接轉化為*CO?+?*Ni₄-CaO(100)上的O物種非常困難。結果表明，CaL@DRM途徑在Ni₄-CaO(100)表面上具有協同作用。

Synergistic promotions between CO₂ capture and in-situ conversion on Ni-CaO composite catalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36646-2.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36646-2.

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胡軍/龔學慶Nature子刊：Ni-CaO催化劑上CO2捕獲與原位轉化協同作用

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