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硫化物全固態(tài)鋰離子電池(ASSLIBs)具有高能量密度、高安全性和高離子電導(dǎo)率等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是具有發(fā)展前景的下一代儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，正極(如LiCoO₂)與硫化物固態(tài)電解質(zhì)之間的界面不穩(wěn)定性阻礙了其商業(yè)發(fā)展。

在此，北京大學(xué)潘鋒教授和廈門(mén)大學(xué)尹祖?zhèn)ソ淌?/strong>等人提出了一種簡(jiǎn)單的機(jī)械化學(xué)策略，即在LiCoO₂ （LCO）正極上機(jī)械混合聚陰離子硼酸鹽前驅(qū)體和Li₂CO₃殘?bào)w，并進(jìn)行隨后的熱化學(xué)反應(yīng)，以實(shí)現(xiàn)類(lèi)“固體電解質(zhì)界面相（SEI）”。

其中，SEI由晶體LiBa（B₃O₅）₃ （LBBO）、Li₃BO₃ （LBO）和非晶態(tài)鋰硼氧化物（Li-B-O）組成。其中，LBBO 和LBO分別具有較高的離子電導(dǎo)率和界面穩(wěn)定性，而Li-B-O存在于前兩者的間隙中將LCO正極與Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）固體電解質(zhì)隔離，并與LBBO和LBO構(gòu)建了一個(gè)連續(xù)的間隙層。

圖1. 硼酸鹽衍生的類(lèi)似SEI制備LCO的結(jié)構(gòu)和化學(xué)狀態(tài)

研究發(fā)現(xiàn)，確定適當(dāng)比例的LBBO前驅(qū)體和Li₂CO₃殘?bào)w可以實(shí)現(xiàn)適當(dāng)比例的LBO，得到的人工中間層具有較高的界面穩(wěn)定性和Li⁺的擴(kuò)散性，從而使LCO/LGPS/Li ASSLIB具有較高的循環(huán)和倍率性能。

圖2. 硼酸鹽衍生類(lèi)似SEI對(duì)ASSLIB的電化學(xué)性能

具體來(lái)說(shuō)，添加9.4 mol% LBO的SEI在1 C和2 C時(shí)分別具有92.9和56.1 mAh g^-1的放電容量。并且0.3% LBBO@LCO在增加4.5 V的截止電壓后，也可以實(shí)現(xiàn)167.3 mAh g^-1的初始容量(0.2 C)和64.7%的容量保持率(150次循環(huán))。因此，利用聚陰離子型硼酸鹽和Li₂CO₃殘?bào)w之間的機(jī)械化學(xué)反應(yīng)構(gòu)建類(lèi)SEI的策略為穩(wěn)定由各種聚陰離子型硼酸鹽或磷酸鹽衍生的ASSLIB電極/電解質(zhì)界面指明了方向。

Mechanochemical Reactions between Polyanionic Borate and Residue Li2CO3 on LiCoO2 to Stabilize Cathode/Electrolyte Interface in Sulfide-based All-Solid-State Batteries，Nano Energy 2023 DOI：10.1016/j.nanoen.2023.108192

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潘鋒/尹祖?zhèn)ano Energy：硫化物全固態(tài)電池中機(jī)械化學(xué)反應(yīng)穩(wěn)定正極/電解質(zhì)界面

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