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電化學二氧化碳還原反應(CO₂RR)是降低CO₂濃度和生成高附加值產物的一種有效方法。最近的報道顯示，催化劑結構的(亞)納米設計是通過局部反應環境來控制反應過程的有效手段。

成均館大學Hyung Mo Jeong、國立蔚山科學技術院Youngkook Kwon和大邱慶北科學技術院Stefan Ringe等通過鋰電化學調諧(LiET)方法制備了一種新型氧化錫(SnO_x)納米顆粒(NP)催化劑 (SnO x NP-s)，該催化劑具有高度可控的亞納米級面間隙，寬度<1 nm。

實驗結果表明，與未修飾的SnO₂ NP相比，亞納米級間隙顯著提高了CO₂RR/HER選擇性。平均粒子間距為7.04 ?的SnO_x NP-s對CO和甲酸鹽表現出優異的選擇性，在-1.2 V_RHE時CO₂RR部分電流密度為9.03 mA cm^-2，分別比SnO₂ NP和其他LiET處理的SnO_x NP提高了 17.4倍和2.0倍。

此外，該催化劑在-0.9 V_RHE至 -1.2 V_RHE的寬電位范圍內具有超過75%的高甲酸鹽FE，并且在-1.2 V_RHE下獲得了81.0%的最大值，比未改性的SnO₂NPs高20%。

DFT計算表明，甲酸和CO相對于HER的選擇性增加是由于限速中間體*COOH和 *OCHO的“間隙穩定”。*COOH和*OCHO是限速中間體的事實通過含電解質陽離子的交換得到證實，這表明限速中間體對界面電場依賴性。

最后，證明了SnO_x NP-s催化劑能夠穩定運行超過50小時，甲酸鹽選擇性為80%。該工作所提出的亞納米間隙概念為系統設計用于集成到實際設備中的高選擇性和活性電催化劑提供了一條新途徑。

Design of less than 1 nm Scale Spaces on SnO₂ Nanoparticles for High-Performance Electrochemical CO₂ Reduction. Advanced Functional Materials, 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107349

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