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鐘苗/肖建平Nature子刊：受限納米界面上不對稱中間體結(jié)合促進(jìn)CO2電化學(xué)還原為多碳產(chǎn)物

電化學(xué)二氧化碳還原(CO₂RR)為乙烯和乙醇是將使可再生電力轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的多碳(C₂₊)化學(xué)品的有效策略。然而，作為速率控制步驟的碳-碳(C?C)偶合在CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊的過程中效率較低，穩(wěn)定性較差(特別是在酸性條件下)。

基于此，南京大學(xué)鐘苗和中科院大連化物所肖建平等提出了一種合金化策略，其中增強(qiáng)劑金屬被引入到低活性但相對穩(wěn)定的Cu(111)面，可以創(chuàng)建具有不對稱表面CO結(jié)合能的相鄰二元位點(diǎn)，改善C?C偶聯(lián)以超出單金屬表面上由尺度關(guān)系決定的活性限制。

研究人員首先利用理論計(jì)算和建立尺度關(guān)系圖，確定了確定在電解質(zhì)中不同活性二元位點(diǎn)在還原條件下C?C偶聯(lián)的最佳路徑。結(jié)果表明，增加不對稱CO*吸附和CO*表面覆蓋率是提高電化學(xué)CO₂還原為C₂₊轉(zhuǎn)化率的必要條件。

此外，研究人員又進(jìn)一步優(yōu)化了納米界面的反應(yīng)局部微環(huán)境抑制了氫的析出，從而在酸性條件下同時(shí)提高了C₂₊的選擇性和CO₂的利用率。

在實(shí)驗(yàn)上，研究人員開發(fā)了一種合金化-脫合金化策略來制備均勻合金化的納米多孔Cu_0.9Zn_0.1催化劑。性能測試結(jié)果表明，該催化劑在酸性電解質(zhì)中(pH為4)，CO₂的單程利用率> 80%，CO₂轉(zhuǎn)化為C₂₊的單程收率高達(dá)31±2%。在CO₂RR流動電池電解槽中，實(shí)現(xiàn)了91±2%的C₂₊法拉第效率、73±2%的乙烯法拉第效率，以及31±2%全電池C₂₊能量效率和24±1%的單程CO₂轉(zhuǎn)化率，并且其能夠在商業(yè)相關(guān)電流密度(150 mA cm^?2)下連續(xù)穩(wěn)定運(yùn)行超過150 h。綜上，該項(xiàng)工作可以幫助人們對中間體結(jié)合和相互作用的理解，促進(jìn)其在實(shí)際的電化學(xué)操作中的應(yīng)用。

Accelerating Electrochemical CO₂ Reduction to Multi-carbon Products via Asymmetric Intermediate Binding at Confined Nanointerfaces. Nature Communications volume, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36926-x

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