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江蘇師大賴超/孫闖AFM：5.4% 創(chuàng)紀(jì)錄超低膨脹的鋰復(fù)合負極！

提高鋰（Li）負極的穩(wěn)定性對于鋰金屬電池的安全性和可靠性至關(guān)重要。在這種情況下，開發(fā)3D導(dǎo)電鋰主體被認(rèn)為是最有前途的策略之一，特別是對于抑制電極的粉化而言。然而，電極的材料一致性和體積膨脹（<15%）對其在商用軟包電池中的應(yīng)用提出了重大挑戰(zhàn)。

在此，江蘇師范大學(xué)賴超教授、孫闖等人采用簡便的抽濾法制備了由碳納米管（CNT）組成的上層和由銀納米線（AgNWs）和CNT的3D復(fù)合材料組成的下層構(gòu)成的雙梯度網(wǎng)絡(luò)，并將其用作鋰金屬負極主體。這種抽濾技術(shù)具有低成本和易于規(guī)模化的優(yōu)點，能夠促進3D Li負極的商業(yè)化。

研究表明，該雙梯度網(wǎng)絡(luò)有幾個顯著的優(yōu)勢：首先，由于銀本身的強導(dǎo)電性和親鋰性，下層均勻分散的AgNWs使導(dǎo)電框架形成金屬Li的漸進沉積路線，這種梯度設(shè)計已被證明是消除長期循環(huán)后金屬鋰表面沉積的有效途徑。接下來，由納米線交錯堆疊產(chǎn)生的大量間隙導(dǎo)致具有更高比表面積的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，從而降低了有效電流密度。此外，由剛性AgNWs和柔性CNT的協(xié)同作用引起的高機械強度和柔性框架有助于在快速充放電過程中保持電極厚度。

圖1. 基于Li@AgNWs/CNT復(fù)合負極的對稱電池性能

由于這些優(yōu)勢，Li@AgNWs/CNT復(fù)合負極在10 mA cm^-2的電流密度和1 mAh cm^-2的固定電鍍/剝離容量下表現(xiàn)出非常低的過電位（74 mV），并在800多個循環(huán)中保持穩(wěn)定，相比之下Li@Cu電極僅在30個循環(huán)后就出現(xiàn)了很大的波動。基于Li@AgNWs/CNT負極的對稱電池在40 mA cm^-2的超高電流密度下仍能實現(xiàn) 400多次可逆循環(huán)，循環(huán)后負極的厚度增加到78 μm，對應(yīng)于創(chuàng)新低的5.4%的體積膨脹，完全符合商用軟包電池的規(guī)格（<15%）。

此外，Li@AgNWs/CNT || LiMn₂O₄（LMO）全電池表現(xiàn)出高度改善的循環(huán)性能，在1、2、5和10 C下分別提供151、103.1、70.6和 50.5 mAh g^-1的比容量，遠優(yōu)于Li@Cu || LMO全電池。綜合上述討論，考慮到該復(fù)合材料的簡單制造過程和低體積膨脹特性，作者認(rèn)為本研究中引入的主體設(shè)計可能是鋰金屬電池商業(yè)化的有競爭力選擇。

圖2. Li@AgNWs/CNT || LMO全電池性能

Ultralow-Expansion Lithium Metal Composite Anode via Gradient Framework Design, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202771

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