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南大AEM:分子層沉積膜誘導鋰金屬負極富LiF界面的形成

南大AEM:分子層沉積膜誘導鋰金屬負極富LiF界面的形成
鋰金屬負極由于不穩定的固體電解質界面相(SEI)而存在低庫侖效率和枝晶生長的問題,這限制了鋰金屬負極的實際應用。
南大AEM:分子層沉積膜誘導鋰金屬負極富LiF界面的形成
圖1. 材料制備及作用示意
南京大學李愛東、張會剛等通過分子層沉積(MLD)技術在3D銅納米線(CuNWs)上共形地制備了鋅酮(ZnHQ),以誘導富含LiF的SEI的形成。鋅酮是一種鋅基氫醌(HQ),其中鋅取代了HQ的氫。在MLD過程中,羥基(-OH)修飾的銅與HQ接枝,二乙基鋅與接枝HQ的羥基進一步反應,產生ZnHQ。選擇HQ作為骨架分子是因為它在鋰化過程中相對穩定,而且ZnHQ的單鏈有一個末端的氧,在負極化時可以作為親核基團攻擊LiTFSI。
由此產生的富含LiF的SEI可以促進鋰離子的擴散,抑制通常在原始銅上誘發的樹枝狀鋰生長。更重要的是,由于親鋰性,鋅原子可以誘導鋰金屬的沉積。此外,多孔支架和CuNWs的高表面積降低了局部電流密度,延長了失效時間。
南大AEM:分子層沉積膜誘導鋰金屬負極富LiF界面的形成
圖2. 半電池性能
因此,CuNW@ZnHQ電極在1mAh cm?2的容量下表現出超過7000小時的優異循環能力,并且在高負載容量(15mAh cm–2)下可以保持超過300小時。此外,CuNW@ZnHQ與容量為3.2 mAh cm-2的NCM523配對后也顯示出優異的循環性,1000次循環后的容量保持率為90%。總體而言,這項工作為開發鋰金屬的納米級界面涂層提供了另一種方法,并證明了鋅酮MLD策略可以作為下一代高能鋰金屬負極的一種潛在技術。
南大AEM:分子層沉積膜誘導鋰金屬負極富LiF界面的形成
圖3. 全電池性能
Molecular-Layer-Deposited Zincone Films Induce the Formation of LiF-Rich Interphase for Lithium Metal Anodes. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202204002

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