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?北化工曲晉Angew.：在鋰金屬負(fù)極上原位構(gòu)建異質(zhì)層實(shí)現(xiàn)無枝晶鋰沉積

構(gòu)建高效的人工表面電解質(zhì)界面（SEI）膜對鋰金屬電池的實(shí)際應(yīng)用極為重要。

圖1. 硅酸鋅納米片的表征及作用示意

北京化工大學(xué)曲晉等通過分層硅酸鋅納米片與鋰的原位反應(yīng)，構(gòu)建了人工SEI膜，其中親鋰金屬鋅和Li_xZn_y合金均勻但不連續(xù)地分散在Li_xSiO_y、Li₂O和LiOH的Li⁺導(dǎo)電組分中。具有低結(jié)晶特征的硅酸鋅納米片結(jié)構(gòu)具有通過面對面形式的堆積趨勢，導(dǎo)致了高效的原位反應(yīng)轉(zhuǎn)化和致密的鋰化產(chǎn)物結(jié)構(gòu)。

這些Li_xSiO_y、Li₂O和LiOH作為優(yōu)秀的單離子Li⁺導(dǎo)體，可以增強(qiáng)鋰離子的導(dǎo)電性，減輕Li⁺濃度梯度，緩解負(fù)極表面附近的快速耗損，并在納米尺度上均勻化Li⁺通量。

同時(shí)，人工SEI膜內(nèi)非連續(xù)Zn金屬和Li_xZn_y合金在內(nèi)部電場作用下的極化可以促進(jìn)Li⁺通過保護(hù)層的轉(zhuǎn)移。此外，在負(fù)極和SEI膜的界面處的這些Zn金屬和Li_xZn_y合金可以用作高效的成核位點(diǎn)，以降低成核勢壘并大大加速電荷轉(zhuǎn)移過程。

人工SEI膜作為物理屏障可以避免鋰金屬和電解液的副反應(yīng)，并機(jī)械地抑制鋰枝晶的過度生長。

圖2. 半電池性能

合理設(shè)計(jì)的SEI膜的協(xié)同作用與鋰沉積/剝離過程的快速動力學(xué)相一致。最后，在半電池、對稱電池和全電池中實(shí)現(xiàn)了具有優(yōu)異電化學(xué)性能的無枝晶鋰形態(tài)。受保護(hù)的Li||Cu半電池顯示出98.9%的高庫倫效率。

受保護(hù)的Li||Li對稱電池在2.0 mA cm^-2下的750小時(shí)內(nèi)表現(xiàn)出的極化（~50 mV）遠(yuǎn)低于400小時(shí)的裸Li負(fù)極（350 mV）。

特別是，與裸Li||LFP全電池（0.151%）相比，具有保護(hù)Li負(fù)極和LFP正極的全電池表現(xiàn)出更高的容量和更長的循環(huán)壽命，每循環(huán)的容量損失為0.027%。即使在約13 mg cm^-2的高LFP面負(fù)載下，也達(dá)到了99.2%的高容量保持率，比裸Li||LFP全電池的86.5%高得多。

圖3. 全電池性能

In-Situ Constructing A Heterogeneous Layer on Lithium Metal Anodes for Dendrite-Free Lithium Deposition and High Li-ion Flux. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202217458

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