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全固態鋰-氧(Li-O₂)電池被認為是解決傳統液態鋰-氧電池比容量低、不安全、電化學不穩定等問題的新一代儲能系統；然而，目前固態鋰離子電池仍然面臨著電極/電解質界面高阻抗的挑戰，此外，缺乏三相邊界(含Li⁺, e^?和O₂)限制了電池正極中電化學反應的活性位點。

在此，中國科學院姚霞銀研究員、中國寧波諾丁漢理工大學孫勇副教授等人通過球磨混合、低溫退火以及原位涂覆等方法構建了一種基于石榴石電解質Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂(LLZTO)的一體化電解質-氧氣正極結構（CNT@LLZTO），并通過一系列表征與測試證實了該設計可以有效降低電池內部的界面阻抗以及促進正極內部的離子、電子傳輸和氧氣的擴散。

此外，得益于鋰金屬負極與電解質之間的聚合物緩沖層（PEGMEM），LLZTO電解質與鋰之間的潤濕性以及鋰枝晶抑制能力都得到了一定的改善。

圖1. 全固態鋰氧氣電池的電化學性能

總之，本工作成功地設計和制備了用于全固態鋰氧氣電池的一體化電解質-正極結構。由于采用了溫和的液相法和低溫退火，不僅實現了正極和電解質的一體化，而且保證了正極內部的多孔結構。因此，這種獨特的設計提供了大量的三相邊界，可以容納鋰離子、電子和氧氣，同時也大大降低了電池內部的界面阻抗。更重要的是，由于不需要液態電解質來濕潤正極，界面上的副反應被大大抑制，從而實現了真正意義上的全固態電池。

所報道的全固態鋰氧氣電池Li/PEGMEM@LLZTO/CNT@LLZTO具有13.04 mA h cm^-2（0.1 mA cm^-2）的超大首次放電容量和86圈（0.1 mA cm^-2/0.25 mA h cm^-2）的穩定循環壽命。因此，本工作為空氣電極的改進和下一代全固態鋰氧氣電池的開發提供了新的策略。

圖2. 理論計算

Garnet Electrolyte-Based Integrated Architecture for High-Performance All-Solid-State Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Functional Materials?2023 DOI:?10.1002/adfm.202301583

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?姚霞銀/孫勇AFM：基于石榴石固體電解質一體化結構助力高性能全固態鋰氧電池

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