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南科大許宗祥/汪飛/Rajendran等Chem. Eng. J.: 非外圍八甲基取代助力金屬酞菁高效電催化CO2RR

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)是最有前景的CO₂轉(zhuǎn)化方法之一，它能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品(如，CO、CH₄、HCOOH和CH₃OH等)以緩解全球變暖。因此，開(kāi)發(fā)具有高效CO₂RR的電催化劑至關(guān)重要。

南方科技大學(xué)許宗祥、汪飛和Rajendran Ramachandran等使用簡(jiǎn)便的沉淀法合成了一種非外圍八甲基取代的鈷(II)酞菁配合物(N-CoMe₂Pc)納米棒。

與CoPc相比，N-CoMe₂Pc納米棒表現(xiàn)出更高的CO₂RR活性，因?yàn)榧{米結(jié)構(gòu)和八個(gè)甲基顯著增加了電子密度、暴露的活性位點(diǎn)數(shù)量和電導(dǎo)率。通過(guò)固定在摻氮還原氧化石墨烯(NRGO)上，N-CoMe₂Pc的電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)得到進(jìn)一步改善，通過(guò)增加催化劑的化學(xué)可及性和導(dǎo)電性來(lái)增強(qiáng)電催化CO₂RR。

在堿性溶液中，該催化劑在56.4 mA cm^-2的CO電流密度下實(shí)現(xiàn)了更高的FE_CO(94.1%)，并且在較低電位(-0.6 V vs. RHE)下具有良好的的周轉(zhuǎn)頻率(TOF_CO= 6.2 s^-1)。

DFT計(jì)算表明，相對(duì)于原始鈷(II)酞菁(CoPc)，非外圍八甲基取代的鈷(II)酞菁(N-CoMe₂Pc)催化劑在低過(guò)電位下，在Co表面上表現(xiàn)出增強(qiáng)的CO₂吸附和活化。

另外，流通池和堿性電解質(zhì)裝置促進(jìn)了N-CoMe₂Pc/NRGO納米復(fù)合材料的CO₂RR活性和選擇性，同時(shí)也促進(jìn)了其傳質(zhì)并顯著抑制了HER反應(yīng)，以及更好的堿性電解質(zhì)導(dǎo)電性。

Non-Peripheral Octamethyl-Substituted Cobalt Phthalocyanine Nanorods Supported on N-Doped Reduced Graphene Oxide Achieve Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction to CO. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133050

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南科大許宗祥/汪飛/Rajendran等Chem. Eng. J.: 非外圍八甲基取代助力金屬酞菁高效電催化CO2RR

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