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哈工大尹鴿平/婁帥鋒JACS：Nb單原子催化助力Li-S電池1000圈穩定循環！

單原子催化劑在改善遲緩的反應動力學和錨定多硫化物以用于鋰硫（Li-S）電池方面受到了更多關注。已有研究表明，第四周期的d段單原子元素可以與局部環境發生化學作用，從而導致對多硫化物的有效吸附和催化活性。

圖1. Nb-SAs@NC的制備路線和局部結構分析

哈爾濱工業大學尹鴿平、婁帥鋒等首次設計了錨定在N摻雜的碳基上的新型Nb-SA催化劑（Nb-SA@ NC）作為LiPSs的有效固定劑和催化劑。作者通過密度函數理論（DFT）計算建立了M-N₄位點的活性中心、電子結構和吸附能力之間的關系。

在此基礎上，研究發現變形的Nb-N位點誘發了d_xz/yz和d_z2能級的增加，與傳統的第四周期SACs相比，這使得電子能夠填充成鍵軌道，減少了反鍵軌道的電子占用，從而促進SACs和Li-S中間體之間的d-p軌道雜化加強，并提供了強大的硫親和力。

此外，Nb-N₄分子為加速LiPSs的氧化還原動力學提供了足夠的活性位點，這反過來又實現了協同的”捕獲-耦合-轉化”機制，以提高Li-S電池的穩定性。

圖2. 耦合和催化引起的強吸附和低轉換能量

因此，采用Nb-SAs@NC的Li-S電池提供了高硫利用率、卓越的倍率能力和長循環穩定性。結果，Nb-SAs@NC電池在1000次循環后表現出超過85%的高容量保持率，在7C下獲得了740 mA h g^-1的高倍率容量，以及5.2 mAh cm^-2（5.6 mg cm^-2）的競爭性面容量。

此外，還實現了Li-S軟包電池的有效性以及各種彎曲實驗，為柔性儲能系統帶來了巨大的希望。作者相信，Nb-SACs的發展和基于Nb單原子催化的結構-性能關系的理解可以豐富鋰硫電化學領域。

圖3. Li-S電池性能

d-p Hybridization-Induced “Trapping–Coupling–Conversion” Enables High-Efficiency Nb Single-Atom Catalysis for Li–S Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c10345

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