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張禮知/艾智慧Appl. Catal. B.：具有特定配位結構的La單原子催化劑用于光催化固氮

氨(NH₃)是一種潛在的儲能介質(zhì)，是各個領域中重要的初級化學品。光催化固氮是產(chǎn)NH₃的一種有效手段，N₂具有強N≡N三鍵，通常表現(xiàn)出與光催化劑表面的微弱相互作用。因此，大多數(shù)電子遭受光生空穴的劇烈湮滅，而不是被吸附的N₂捕獲。

因此，華中師范大學張禮知、艾智慧等設計了一種具有特定配位結構的La單原子催化劑，用于光催化N₂固定。

研究人員成功地將單個La原子錨定在MoO_3-x，并證明具有多殼特性的稀土La單原子催化劑是實現(xiàn)此目的的絕佳選擇。

由于La的不飽和軌道的特點，單個La原子與缺氧MoO_3-x上的雙配位晶格氧強鍵合以形成O_2c-La-O_2c配位。這種強大的金屬-載體相互作用使單個原子免于分離或聚集，并防止催化劑失活。

同時，La上占據(jù)的5d軌道將電子給予吸附的N₂的2π*分子軌道，這基本上激活了惰性N≡N三鍵以進行連續(xù)還原。并且單個La原子可以優(yōu)化MoO_3-x的電子結構促進光催化固氮。

在沒有任何犧牲劑的情況下，這種具有配位結構的單原子La催化劑在可見光下，具有優(yōu)異的209.0 μmol h^-1 g^-1 NH₃生產(chǎn)速率，優(yōu)于大多數(shù)報道的單原子光催化劑。

Rare Earth La Single Atoms Supported MoO_3-x for Efficient Photocatalytic Nitrogen Fixation. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120766

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