末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+,調(diào)控催化劑親氧性以促進(jìn)CO2電還原為C2+醇

?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+,調(diào)控催化劑親氧性以促進(jìn)CO2電還原為C2+醇
可再生電力驅(qū)動的電化學(xué)CO2還原反應(yīng)(CO2RR)是實現(xiàn)CO2利用和可持續(xù)、有價值的化工生產(chǎn)的有效途徑。通過開發(fā)具有獨特幾何和電子特征的高效Cu基催化劑,已經(jīng)產(chǎn)生了多種C1和多碳(C2+)化學(xué)品。其中,乙醇由于其高能量密度和持續(xù)的全球需求,因此將CO2電還原為乙醇引起了人們極大的興趣。然而,由于C-C偶聯(lián)反應(yīng)的緩慢動力學(xué)和一系列中間體的存在,導(dǎo)致目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性較低,限制了電化學(xué)CO2還原為乙醇的實際應(yīng)用。因此,有必要設(shè)計新型電催化劑以在相應(yīng)的工業(yè)電流密度下提高乙醇的選擇性。
?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+,調(diào)控催化劑親氧性以促進(jìn)CO2電還原為C2+醇
?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+,調(diào)控催化劑親氧性以促進(jìn)CO2電還原為C2+醇
近日,中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興孫曉甫等結(jié)合密度泛函理論(DFT)計算和實驗驗證,發(fā)現(xiàn)Lewis酸金屬Al的引入可以調(diào)節(jié)Cu基催化劑(Al-Cu/Cu2O)的親氧性,從而促進(jìn)CO2電還原為C2+醇。具體而言,理論計算表明,Lewis酸金屬Al的摻雜可以調(diào)制Cu位點上的C-O鍵(抑制)和Cu-C(促進(jìn))鍵的斷裂,從而穩(wěn)定了含氧中間體*OC2H5,從而促進(jìn)反應(yīng)優(yōu)先選擇乙醇途徑。
因此,在流動池中,所制備的Al-Cu/Cu2O催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的C2+產(chǎn)物選擇性(84.5%),其中C2+醇的法拉第效率高達(dá)55.2%;并且C2+醇部分電流密度和產(chǎn)率分別為354.2 mA cm?2和1066.8 μmol cm?2 h?1
?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+,調(diào)控催化劑親氧性以促進(jìn)CO2電還原為C2+醇
?化學(xué)所韓布興/孫曉甫JACS: Lewis酸金屬摻雜Cuδ+,調(diào)控催化劑親氧性以促進(jìn)CO2電還原為C2+醇
根據(jù)Al摻雜有助于調(diào)節(jié)Cu基催化劑表面的親氧性,從而提高乙醇的選擇性,研究人員利用其他Lewis酸中心,采用相似的合成方法制備了Ga和Mg-改性的銅基催化劑(Ga-Cu/Cu2O和Mg-Cu/Cu2O)。一系列表征證實Ga-Cu/Cu2O和Mg-Cu/Cu2O呈現(xiàn)相似的結(jié)構(gòu)和形態(tài)特征,并且Cu0和Cu+物種共存,表明Lewis酸位點有利于穩(wěn)定Cu+物種。
此外,電化學(xué)性能測試結(jié)果顯示,與純Cu/Cu2O相比,Ga-Cu/Cu2O和Mg-Cu/Cu2O對C2+醇表現(xiàn)出更高的選擇性;并且與未摻雜的Cu相比,醇與乙烯的比率顯著增加。因此,通過引入Lewis中心來調(diào)節(jié)Cu基催化劑的親氧性是提高CO2電解產(chǎn)C2+醇的普遍策略。
Oxophilicity-Controlled CO2 Electroreduction to C2+ Alcohols over Lewis Acid Metal-Doped Cuδ+ Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c06697

原創(chuàng)文章,作者:Gloria,如若轉(zhuǎn)載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/09/1a93229f51/

(0)

相關(guān)推薦

主站蜘蛛池模板: 韶山市| 额敏县| 长丰县| 舞钢市| 清水县| 乌兰浩特市| 讷河市| 当涂县| 孟津县| 白银市| 承德县| 保亭| 新巴尔虎右旗| 鹤庆县| 万州区| 太和县| 大新县| 禹州市| 当阳市| 祁东县| 常熟市| 营口市| 安达市| 阿克| 通州区| 达孜县| 屯昌县| 宁都县| 杨浦区| 香河县| 贡嘎县| 赣州市| 朔州市| 大关县| 汤阴县| 新平| 西贡区| 三穗县| 石狮市| 碌曲县| 连州市|