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電池日?qǐng)?bào)，8篇頂刊！竇世學(xué)、侴術(shù)雷、李峰、吳凡、梁叔全、王舜、陳錫安、胡源、宋磊等成果！

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1. 國家納米中心AEM：一鍋法合成助力鈷酸鋰4.5V 1000圈超穩(wěn)循環(huán)！
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由于嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定和界面副反應(yīng)，具有274 mAh g-1高理論容量的鈷酸鋰（LCO）即使在4.6 V的上限電壓下也很少能實(shí)現(xiàn)高的實(shí)際容量。
國家納米科學(xué)中心褚衛(wèi)國、王漢夫等提出了一種在合成過程中進(jìn)行氣固修飾的原位策略，以改善采用含硫化合物膨脹石墨（EG）作為模板的LCO的性能。
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圖1. 材料合成示意
具體而言，通過在合成LCO的過程中原位引入微量SO2，可制備Li2SO4和共格尖晶石LixCo2O4共包覆和微量高價(jià)S摻雜（S和O原子形成強(qiáng)S-O鍵并可能形成SO42-聚陰離子）的LCO。通過改變EG與前驅(qū)體的比例或引入S粉末的質(zhì)量，可以輕松調(diào)節(jié)SO2氣體的量。改良后的LCO具有良好的結(jié)構(gòu)可逆性、界面穩(wěn)定性、Co2+的輕微溶解、Li+的高擴(kuò)散系數(shù)和低O 2p帶頂。
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圖2. 電化學(xué)性能
研究發(fā)現(xiàn)，LCO的高壓性能在很大程度上取決于合成過程中產(chǎn)生的SO2的量。在大約0.1-0.6wt%S的情況下，LCO在4.6V的電壓下可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的循環(huán)性能和高容量。含有0.2wt%S的LCO在1C下循環(huán)100次后，表現(xiàn)出209 mAh g-1的比容量和88%的容量保持率，并且在0.1和20C下的放電容量分別為222和143 mAh g-1。更重要的是，改性的LCO/預(yù)鋰化石墨全電池在1C和2.8-4.5 V時(shí)表現(xiàn)出202 mAh g-1的初始容量，經(jīng)過1000次循環(huán)后容量保持率為87%。這種新穎、簡(jiǎn)單、廉價(jià)和可升級(jí)的策略可以通過在一鍋合成過程中同時(shí)進(jìn)行表面涂層和近表面摻雜修飾，以改善其他電極材料的性能。
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圖3. 初始充放電過程中的結(jié)構(gòu)演變
Simultaneous Near-Surface Trace Doping and Surface Modifications by Gas–Solid Reactions during One-Pot Synthesis Enable Stable High-Voltage Performance of LiCoO2. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200008
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2. 溫大/鄭大AFM：高性能硫宿主，每循環(huán)衰減低至0.004%！
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合理設(shè)計(jì)硫宿主以有效限制多硫化鋰（LiPS）并加速遲緩的硫動(dòng)力學(xué)，仍然是鋰硫電池（LSB）的一個(gè)主要挑戰(zhàn)。
溫州大學(xué)王舜、陳錫安、鄭州大學(xué)周震等開發(fā)了一種簡(jiǎn)單的策略，將單個(gè)Mo-N4原子引入N摻雜的碳納米花基體（Mo-N-CNF）作為硫正極宿主材料來實(shí)現(xiàn)高性能的LSB。
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圖1. 材料制備及表征
具體而言，通過簡(jiǎn)單的水熱法和退火制備了錨定有N4配位單原子Mo的氮摻雜的碳納米花（Mo-N-CNF），以作為L(zhǎng)i-S電池硫正極的宿主。正如實(shí)驗(yàn)調(diào)查和密度函數(shù)理論計(jì)算所證明的那樣，這些碳納米花不僅穩(wěn)定了孤立的單個(gè)Mo原子，而且還確保了在電化學(xué)過程中電子和離子的快速傳輸。另外，定制的單Mo原子-碳基體作為硫宿主提供了LiPS的平衡物理和化學(xué)吸附以及快速的硫氧化還原動(dòng)力學(xué)。
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圖2. 鋰硫電池性能
因此，所得的Mo-N-CNF具有較高的含硫量（>72 wt.%），表現(xiàn)出較高的比容量（0.2 C時(shí)為1248 mAh g-1）和出色的倍率能力（5 C時(shí)為715 mAh g-1）。更重要的是，在面負(fù)載為5.1 mg cm-2下，在400次循環(huán)中的容量衰減率低至0.004%，實(shí)現(xiàn)了出色的循環(huán)性能。總之，這項(xiàng)工作展示了一種可行的策略，即采用具有高暴露位點(diǎn)的單原子碳材料作為L(zhǎng)iPS的多重捕獲器和硫氧化動(dòng)力學(xué)的有效加速器，以實(shí)現(xiàn)具有增強(qiáng)電化學(xué)性能的下一代鋰硫電池。
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圖3. 對(duì)LiPS的吸附和催化
Single Mo–N4 Atomic Sites Anchored on N-doped Carbon Nanoflowers as Sulfur Host with Multiple Immobilization and Catalytic Effects for High-Performance Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204458
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3. 中科大AFM：不燃凝膠聚合物電解質(zhì)助力安全柔性鋰離子電池！
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不燃電解質(zhì)中阻燃劑的高含量會(huì)導(dǎo)致鋰離子電池（LIBs）的電化學(xué)性能惡化。此外，大多數(shù)不可燃電解質(zhì)的火災(zāi)危險(xiǎn)是在紐扣電池中研究的，這無法揭示其真實(shí)的性能。
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)胡源、宋磊、闞永春等通過在電解質(zhì)中原位聚合磷酸三（丙烯酰氧乙基）酯和三乙二醇二甲基丙烯酸酯，設(shè)計(jì)了穩(wěn)定的界面、磷固定的不易燃凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE），其阻燃劑含量較低（7.5wt％）。
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圖1. GPE的制備和表征
研究顯示，由于阻燃部分與GPE聚合物基體化學(xué)鍵合，避免了阻燃部分與電極之間副反應(yīng)引起的LIB容量衰減。與液體電解質(zhì)（LE）相比，石墨//GPE//Li的循環(huán)穩(wěn)定性顯著提高。GPE-3從第50次到第500次循環(huán)的平均容量衰減率（0.008%）遠(yuǎn)低于LE（0.039%）。另外，GPE-3被火加熱10多秒后仍無法點(diǎn)燃。作者進(jìn)一步研究了基于1 Ah GPE-3的柔性軟包電池的電化學(xué)性能和防火安全性。結(jié)果，柔性軟包電池（graphite//GPE-3//LiFePO4）表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性（GPE-3的平均容量衰減率僅為0.057%）和良好的柔韌性。基于GPE-3的柔性軟包電池經(jīng)過彎曲、纏繞、折疊、沖孔和剪切后仍能正常工作。
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圖2. 電化學(xué)性能
此外，基于GPE-3的柔性軟包電池還具有出色的防火安全性。1Ah 100% SOC軟包電池?zé)o起火、無熱失控、無電解液泄漏。GPE-3的熱解過程和阻燃機(jī)理顯示，在氣相中，聚合物基體3降解產(chǎn)生的含P阻燃劑將與電解質(zhì)的熱解產(chǎn)物一起參與燃燒反應(yīng)，導(dǎo)致LIBs的滅火。在凝聚相中，來自電解質(zhì)熱解的三氟化磷將參與聚合物的碳化過程，形成含有P和F的炭。由于聚合物基質(zhì)的熱解，將形成聚磷酸3。乙醇鋰和碳酸鋰等也將由于電解質(zhì)的降解而形成。因此，可燃熱解產(chǎn)物的數(shù)量可以有效減少。總之，這項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)高安全性的鋰離子電池提供了一個(gè)指導(dǎo)原則。
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圖3. GPE-3的熱解過程
Phosphorus-Fixed Stable Interfacial Nonflammable Gel Polymer Electrolyte for Safe Flexible Lithium-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203006
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4. 侴術(shù)雷/朱燕芳AM：基于P2/O3雙相氧化物正極的高倍率長(zhǎng)壽命鈉電！
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由于鈉離子電池（SIBs）的動(dòng)力學(xué)緩慢和循環(huán)過程中復(fù)雜的多相演化，同時(shí)開發(fā)用于SIB的高倍率和長(zhǎng)循環(huán)氧化物正極仍然非常緊迫和具有挑戰(zhàn)性。
溫州大學(xué)侴術(shù)雷、朱燕芳等報(bào)告了通過局部化學(xué)和軌道雜化調(diào)制精確操縱結(jié)構(gòu)演化和配制高性能異質(zhì)結(jié)構(gòu)雙相層狀氧化物正極的概念。
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圖1. P2/O3-NaNMS正極材料的結(jié)構(gòu)
具體而言，作者通過局部化學(xué)操作，成功設(shè)計(jì)并合成了用于SIB的P2/O3雙相化合物，以改善高倍率和長(zhǎng)循環(huán)壽命SIBs的遲鈍動(dòng)力學(xué)并提高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。由于電子結(jié)構(gòu)以及離子半徑之間的相似性，Sn元素取代策略不僅通過抑制過渡金屬層的滑動(dòng)實(shí)現(xiàn)了P2型和O3型異質(zhì)層狀氧化物的存在和高結(jié)構(gòu)可逆性，而且還調(diào)節(jié)通過有效和準(zhǔn)確地操縱氧軌道和過渡金屬原子之間的雜化來實(shí)現(xiàn)氧化還原電位。
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圖2. P2-NaNM和P2/O3-NaNMS以及O3-NaNS電極的電化學(xué)性能
結(jié)果令人驚訝的是，由于共生結(jié)構(gòu)和局部環(huán)境調(diào)控的綜合優(yōu)勢(shì)，異質(zhì)結(jié)構(gòu)正極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能、出色的循環(huán)穩(wěn)定性（在2C下循環(huán)600次后容量保持率為 82.16%）以及與硬碳負(fù)極的出色相容性。同時(shí)，一系列原位表征技術(shù)清楚地闡明了煅燒過程中前驅(qū)體的形成過程以及Na+嵌入/脫嵌過程中高度可逆的動(dòng)態(tài)結(jié)構(gòu)演化。此外，作者通過密度泛函理論計(jì)算的態(tài)密度和電子定位函數(shù)進(jìn)一步闡明了固有的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和相應(yīng)的電化學(xué)行為。總體而言，這種微調(diào)高性能SIB的局部化學(xué)和軌道雜化的策略將為其他材料開辟一個(gè)新領(lǐng)域。
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圖3. P2/O3-NaNMS/預(yù)鈉化硬碳全電池的電化學(xué)性能
Formulating High-Rate and Long-Cycle Heterostructured Layered Oxide Cathodes by Local Chemistry and Orbital Hybridization Modulation for Sodium-ion Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202695
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5. 中南梁叔全/周江AM：多功能界面助力鋅金屬負(fù)極穩(wěn)定循環(huán)208天！
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在鋅負(fù)極上進(jìn)行多功能界面工程以克服枝晶生長(zhǎng)、析氫反應(yīng)和與鋅沉積相關(guān)的遲緩動(dòng)力學(xué)問題，對(duì)于促進(jìn)水系鋅離子電池的商業(yè)化是非常理想的。
中南大學(xué)梁叔全、周江等合理地設(shè)計(jì)了在鋅負(fù)極上自發(fā)構(gòu)建的含羰基層（Zn@ZCO），以作為離子再分配器和功能性保護(hù)界面。
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圖1. Zn@ZCO電極的表征
作為范例，草酸鋅具有電絕緣、生態(tài)友好、防腐蝕和經(jīng)濟(jì)等優(yōu)點(diǎn)，因此被構(gòu)建在在鋅表面以進(jìn)行保護(hù)。由于高電負(fù)性和高親核性的羰基氧的顯著相互作用，它具有很強(qiáng)的親鋅性和枝晶抑制能力，有利于離子傳輸和有效地均勻化Zn沉積。另一方面，ZCO中氧原子質(zhì)子受體形成的氫鍵可調(diào)節(jié)界面上的Zn離子脫溶化過程，從而約束水的活性，然后減輕了水引起的寄生反應(yīng)。
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圖2. 裸鋅和Zn@ZCO對(duì)稱電池的沉積/剝離循環(huán)穩(wěn)定性
因此，Zn@ZCO負(fù)極的循環(huán)壽命延長(zhǎng)到5000小時(shí)（超過208天），表面無樹枝狀物，副產(chǎn)物可忽略不計(jì)。更令人鼓舞的是，在基于NH4V4O10的全電池中，其有效性也是令人信服的，具有出色的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。通過功能性固體電解質(zhì)界面的自發(fā)構(gòu)建策略實(shí)現(xiàn)的穩(wěn)定鋅負(fù)極為高性能儲(chǔ)鋅系統(tǒng)提供了一種簡(jiǎn)便而有指導(dǎo)意義的方法。
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圖3. Zn表面演化的示意圖和全電池電化學(xué)性
Spontaneous Construction of Nucleophilic Carbonyl-Containing Interphase towards Ultra-Stable Zinc Metal Anodes. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202733
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6. 金屬所李峰/孫振華EES：寬溫（-10-100℃）高倍率（50C）固態(tài)鋰電！
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快速的離子傳導(dǎo)和穩(wěn)定的界面是開發(fā)新型電解液的重要因素。然而，許多非常規(guī)的電解液溶劑雖然是快速離子載體，但由于溶劑氧化和還原的電壓較窄，所以仍然具有挑戰(zhàn)性。
中科院金屬所李峰、孫振華等報(bào)告了一種通用的固化局部高濃度電解質(zhì)（S-LHCE）策略，通過離子配對(duì)和離子傳導(dǎo)的解耦，實(shí)現(xiàn)了不穩(wěn)定溶劑（二甲基亞砜，DMSO）在高壓金屬鋰電池中的應(yīng)用。
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圖1. S-LHCE的設(shè)計(jì)和制備示意圖
DMSO具有高介電常數(shù)（?r ~ 47.2）和高閃點(diǎn)（95℃），這對(duì)溶解鋰鹽和更安全的電池是有利的。在過去的幾年里，DMSO在低溫水基堿性離子電池和Li-O2電池中被廣泛研究。然而，游離的DMSO溶劑分子對(duì)鋰金屬不穩(wěn)定，DMSO與金屬鋰的反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致持續(xù)分解，這限制了它在鋰金屬電池中的應(yīng)用。因此，作者提出了一種S-LHCE策略，即通過將電解質(zhì)與非溶解性固體框架解耦，進(jìn)一步改善與鋰負(fù)極和高壓正極的界面兼容性。
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圖2. LFP|S-LHCE|Li電池在寬溫下的性能
研究顯示，S-LHCE策略在超高鹽濃度下表現(xiàn)出更高的Li+轉(zhuǎn)移數(shù)（0.72）和增強(qiáng)的離子傳導(dǎo)性（20℃時(shí)為0.27 mS cm-1）。受益于改進(jìn)的界面兼容性、增強(qiáng)的離子傳導(dǎo)性、高的鋰轉(zhuǎn)移數(shù)和均勻的沉積鋰形態(tài)，采用S-LHCE的對(duì)稱鋰電池顯示出較低的過電位，并呈現(xiàn)出4100小時(shí)無短路的穩(wěn)定循環(huán)。此外，S-LHCE策略使固態(tài)金屬鋰電池在-10至100℃的寬溫度范圍內(nèi)具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，并且在評(píng)估的溫度下以30C 和50C的倍率循環(huán)時(shí)，其容量保持率分別為83.3%和60.1%。這項(xiàng)工作的結(jié)果為潛在但非常規(guī)的活性成分在高性能電解質(zhì)中的應(yīng)用提供了新的見解。
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圖3. S-LHCE中Li+傳輸機(jī)制的模型
The decoupling of ion-pairing and ion-conduction in ultrahigh-concentration electrolytes enables wide-temperature solid-state batteries. Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/d2ee01053d
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7. 竇世學(xué)/劉華坤/崇少坤EEM：同時(shí)適用長(zhǎng)壽命鈉/鉀離子存儲(chǔ)的轉(zhuǎn)化合金負(fù)極！
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鈉離子和鉀離子電池（SIBs和PIBs）由于擁有豐富的Na和K的天然資源，在電網(wǎng)規(guī)模的儲(chǔ)能中表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。具有高理論容量和低工作電壓的轉(zhuǎn)換合金負(fù)極是SIBs和PIBs的理想選擇，但卻存在巨大的體積變化。
澳大利亞臥龍崗大學(xué)竇世學(xué)院士、劉華坤院士、西北工業(yè)大學(xué)崇少坤等報(bào)道了一種采用分層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和具有sp2 N摻雜的轉(zhuǎn)化合金材料Sb2Se3。
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圖1. 材料表征
具體而言，Sb2Se3納米棒首先被原位生長(zhǎng)在rGO基質(zhì)上（Sb2Se3@rGO），然后多巴胺作為前驅(qū)體，在所制備的Sb2Se3@rGO上進(jìn)一步聚合和碳化，構(gòu)建了一個(gè)sp2 N摻雜的碳包層結(jié)構(gòu)（Sb2Se3@rGO@NC）。作為SIB和PIB的負(fù)極時(shí)，Sb2Se3@rGO@NC呈現(xiàn)出類似的轉(zhuǎn)換和合金存儲(chǔ)的雙重機(jī)制，依靠Sb作為氧化還原中心，在循環(huán)過程中呈現(xiàn)出從棒狀到納米顆粒的相同形態(tài)變化。原位表征和DFT計(jì)算證明，這些晶粒傾向于吸收sp2 N位點(diǎn)，形成強(qiáng)大的C-N-Sb結(jié)合作用，這有助于Sb2Se3@rGO@NC電極在SIB和PIB上獲得超過1000次循環(huán)的驚人壽命。
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圖2. 鈉儲(chǔ)存性能和動(dòng)力學(xué)
此外，分子動(dòng)力學(xué)模擬還揭示了sp2 N對(duì)Na+和K+的強(qiáng)大吸附能力，這使得電化學(xué)活性很高，從而提供了很高的可逆容量（SIB和PIB在0.05 A g-1時(shí)分別為426.9和261 mAh g-1）。因此，這項(xiàng)工作證明了碳涂層的分層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)可以為轉(zhuǎn)化合金負(fù)極提供出色的穩(wěn)定性，而sp2 N是摻雜N原子時(shí)最理想的選擇，這為今后設(shè)計(jì)長(zhǎng)壽命電極的工作鋪平了道路。
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圖3. 鉀儲(chǔ)存性能和動(dòng)力學(xué)
Hierarchical Encapsulation and Rich sp2 N Assist Sb2Se3-Based Conversion-Alloying Anode for Long-Life Sodium- and Potassium-ion Storage. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12458
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8. 物理所吳凡Nano Energy：解析硫化物固態(tài)電解質(zhì)與富鎳層狀氧化物正極的兼容性
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硫化物固態(tài)電解質(zhì)（SSE）和富鎳層狀氧化物（NRLO）正極之間的界面兼容性對(duì)于高性能硫化物全固態(tài)鋰離子電池（SASSLIBs）至關(guān)重要。然而，SASSLIBs的界面/容量退化的原因尚未明確解決。
中國科學(xué)院物理研究所吳凡等系統(tǒng)地研究了LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2（NCM83）的表面結(jié)構(gòu)和化學(xué)環(huán)境對(duì)SASSLIB性能的影響。
電池日?qǐng)?bào)，8篇頂刊！竇世學(xué)、侴術(shù)雷、李峰、吳凡、梁叔全、王舜、陳錫安、胡源、宋磊等成果！
圖1. 材料表征
具體而言，作者通過水洗和潮濕空氣曝曬處理，改變了NCM83的表面殘余鋰的種類和數(shù)量、表面晶體結(jié)構(gòu)和表面鋰空位濃度，并系統(tǒng)地研究了它們對(duì)硫化物ASSLIBs的界面和循環(huán)穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明，NCM83的表面鋰空位會(huì)導(dǎo)致更多的鋰離子從SSE側(cè)遷移到NCM83側(cè)，抑制了NCM83的H1相變，加劇了空間電荷層（SCL）效應(yīng)。與層狀相相比，表面LixNi1-xO型巖鹽相抑制了高電壓下的界面反應(yīng)，因?yàn)樗鼈儗?duì)析氧的敏感性較低，從而增強(qiáng)了NCM83的H2/H3相變。
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圖2. 不同NCM的電化學(xué)性能
此外，表面Li2O和Li2CO3可在高壓下抑制SCL效應(yīng)和界面反應(yīng)，并激活NCM83的H1和H2/H3相變。然而，LiOH和Li2CO3的配對(duì)會(huì)導(dǎo)致與SSE的有害副反應(yīng)，顯著降低循環(huán)穩(wěn)定性。雖然抑制H1和H2/H3轉(zhuǎn)變會(huì)降低可逆容量，但它減輕了NCM晶格中的內(nèi)應(yīng)力和開裂，從而提高了NCM83-硫化物ASSLIBs的循環(huán)穩(wěn)定性（500次循環(huán)的94.1%容量保持率）。總之，這項(xiàng)工作深入了解了影響NRLO-硫化物ASSLIBs的界面和循環(huán)穩(wěn)定性的決定性因素，并為NRLO的表面改性提供了指導(dǎo)，以實(shí)現(xiàn)硫化物ASSLIBs的優(yōu)異電化學(xué)性能。
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圖3. 不同NCM83和LPSCl之間正極/電解質(zhì)界面的演變及其對(duì)NCM83-硫化物ASSLIB電化學(xué)性能的影響
Interfacial and cycle stability of sulfide all-solid-state batteries with Ni-rich layered oxide cathodes. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107528

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