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物理所吳凡AM：原位構(gòu)建SEI，全固態(tài)鋰金屬電池1000圈循環(huán)！

全固態(tài)電池（ASSBs）已被廣泛認(rèn)為是下一代儲(chǔ)能裝置/技術(shù)。然而，在嚴(yán)重的界面反應(yīng)、鋰枝晶生長(zhǎng)和大界面電阻等方面，實(shí)現(xiàn)基于鋰金屬負(fù)極的ASSB是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

中科院物理所吳凡等通過(guò)原位形成含有Li₃PS₄的固體電解質(zhì)中間相（SEI）層，在硫化物-聚環(huán)氧乙烷（PEO）復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)（CSE）和鋰金屬之間構(gòu)建了一個(gè)超穩(wěn)定且動(dòng)力學(xué)上有利的界面。

圖1. 材料制備

具體而言，首先通過(guò)Li₂S、S和P₂S₅的溶液反應(yīng)合成聚硫酸鋰（LPS），然后將其直接溶于乙腈溶劑，并通過(guò)簡(jiǎn)單的攪拌過(guò)程均勻分布在PEO基體中。研究顯示，LPS添加劑與鋰的高反應(yīng)性可誘導(dǎo)在CSE/Li界面快速形成高鋰離子導(dǎo)電、電子絕緣、化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定、機(jī)械相容的Li₃PS₄/Li₂S/LiF SEI，從而使界面電阻較小，并實(shí)現(xiàn)均勻的鋰沉積。

圖2. 對(duì)稱電池性能

因此，采用LPS集成的CSE的Li/Li對(duì)稱電池在循環(huán)過(guò)程中表現(xiàn)出幾乎恒定的10 Ω cm²的小CSE/鋰電阻，在電流密度為0.2 mA cm^-2下具有3475h的穩(wěn)定循環(huán)，在60℃時(shí)的臨界電流密度高達(dá)0.9 mA cm^-2。此外，令人印象深刻的電化學(xué)性能也表現(xiàn)在全固態(tài)鋰金屬電池上，在1C下循環(huán)1000次后，容量高達(dá)127.6 mAh g^-1。

圖3. 全電池性能

Long-Life Lithium-Metal All-Solid-State Batteries and Stable Li Plating Enabled by In-situ Formation of Li3PS4 in SEI Layer. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202203281

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