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黃小青/徐勇/王璐Nature子刊：C3N4上Cu單位點的配位環境調控實現CO2低溫選擇性加氫

CO₂加氫引起了人們極大的關注，但目前存在活性差、選擇性低和結構-性能關系不明確等缺點，這促使科研人員對高效催化劑進行探索。

因此，廈門大學黃小青、廣東工業大學徐勇和蘇州大學王璐等合成了C₃N₄負載的Cu SAC，其負載量為12 wt.%。實驗結果證明，具有特定配位結構的C₃N₄負載的Cu SAC催化劑，即Cu-N₄和Cu-N₃，可以作為低溫下CO₂加氫的高選擇性和活性催化劑。

研究人員使用一種具有豐富N位點的功能載體(C₃N₄)錨定Cu單位點，，在70℃-150℃的低溫范圍內進行CO₂加氫。通過簡單地改變處理條件，可以調節Cu單原子的配位結構，例如Cu-N₄和Cu-N₃結構。

實驗結果表明，在150℃下，Cu-N₃ SAC的CO選擇性為 94.3%，而Cu-N₄SAC的CH₃OH選擇性為95.5%，CH₃OH生產率為4.2 mmol g^-1?h^-1。另外，Cu-N₄SAC 的CH₃OH生產率已超過最先進的Cu-ZnO/Al₂O₃的3.2倍(1 mmol g^-1?h^-1)。Cu-N₄ SAC在連續5次循環后并沒有表現出CH₃OH生產衰減和結構變化的情況，顯示出良好的穩定性。

研究人員還進行了DFT計算以研究在Cu-N₄SAC和Cu-N₃ SAC上的CO₂加氫反應途徑。在Cu-N₄SAC上，CO₂加氫生成CH₃OH的路徑為甲酸鹽路徑，而在Cu-N₃ SAC上，CO₂加氫生成CO的路徑為RWGS路徑。

這一工作不僅為在溫和條件下CO₂加氫生成CH₃OH提供了一種高效SAC，而且對研究催化劑的結構-性能關系提供了新的思路。

Coordination Tailoring of Cu Single Sites on C₃N₄ Realizes Selective CO₂ Hydrogenation at Low Temperature. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26316-6

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