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三星Nature子刊：高性能軟包準(zhǔn)固態(tài)鋰電，壽命超800次，比能量達(dá)680Wh/L！

基于無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)的鋰金屬電池（LMB）被認(rèn)為是有前景的二次電池系統(tǒng)，因?yàn)槠淠芰棵芏雀哂阡囯x子電池。然而，LMB的性能在商業(yè)化方面仍然不令人滿意，這主要是由于無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)不能阻礙鋰枝晶的生長。

圖1. 具有夾層的LMB中鋰沉積的兩種可能情況

三星綜合技術(shù)院Dongmin Im等采用Ag涂層的Li_6.4La₃Zr_1.7Ta_0.3O₁₂（LLZTO）無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)與銀碳夾層相結(jié)合，展示了穩(wěn)定界面工程化LMB的實(shí)驗(yàn)室級制備。

具體而言，這項(xiàng)工作首先探討了在碳基夾層存在的情況下，鋰向集流體優(yōu)先沉積的熱力學(xué)來源。然后，將Ag-C復(fù)合夾層加入到Ta摻雜的LLZO上，并在LLZTO表面濺射了一個(gè)納米厚的Ag層。

理論計(jì)算表明，Ag-C夾層可以調(diào)節(jié)鋰向負(fù)極一側(cè)的沉積，防止鋰和LLZTO的直接接觸，并有效抑制樹枝狀晶體的滲透。濺射的Ag層被用于增強(qiáng)LLZTO和夾層之間的粘附力。

圖2. 通過引入Ag涂層改善LLZTO與Ag-C夾層之間的粘附性

通過夾層進(jìn)行無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)表面工程的策略能夠建立一個(gè)單層實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的Li|Ag-C/Ag/LLZTO/IL|NCM333軟包電池，其能夠提供約3 mAh/cm²的初始放電容量，并在1.6 mA/cm²和25℃下進(jìn)行800次循環(huán)后顯示出約85%的放電容量保持率，無需施加外部壓力。

此外，作者還計(jì)算了Li|AgC/Ag/LLZTO/IL|NCM333電池作為電池組中一個(gè)單元的預(yù)計(jì)能量密度為680Wh/L。總體而言，這項(xiàng)研究的結(jié)果為開發(fā)使用無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)的實(shí)用LMB提供了寶貴的見解。

圖3. Li|Ag-C/Ag/LLZTO/IL|NCM333單層軟包電池的性能

Surface engineering of inorganic solid-state electrolytes via interlayers strategy for developing long-cycling quasi-all-solid-state lithium batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36401-7

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