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燃料電池/金屬-空氣電池負(fù)極的氧還原反應(yīng)(ORR)對(duì)于實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)至關(guān)重要。無(wú)金屬碳基材料(CNMs)具有豐富的儲(chǔ)量、低廉的成本、較大的比表面積和較高的化學(xué)穩(wěn)定性，被廣泛認(rèn)為是價(jià)格昂貴的商業(yè)催化劑的有效替代品。

目前，碳納米管的潛在催化活性主要來(lái)自于改變sp²共軛碳網(wǎng)絡(luò)或sp³雜化碳的電荷/自旋分布，且這些電荷/自旋分布主要受雜原子摻雜(如氮原子)、缺陷和邊緣(鋸齒形，椅形)的調(diào)控。然而，目前報(bào)道的策略不能同時(shí)調(diào)節(jié)活性中心和反應(yīng)過(guò)程，并且建立結(jié)構(gòu)和性能之間的內(nèi)在聯(lián)系也是極具挑戰(zhàn)性的。因此，目前迫切需要開(kāi)發(fā)分子內(nèi)結(jié)構(gòu)調(diào)控策略以有效提高電催化劑的ORR活性。

基于此，中南大學(xué)田忠良和倫敦大學(xué)學(xué)院何冠杰等利用Zn輔助方法作為一種強(qiáng)有力的電荷捕獲策略，制備了富含吡啶氮、鄰近碳空位和富電子碳原子的穩(wěn)定碳納米片(E-NC-V)。優(yōu)化的E-NC-V具有極高的缺陷密度(4.6×10¹² cm^?2)和吡啶氮含量(32%)，其在堿性電解質(zhì)中的半波電位(E_1/2)為0.87 V，與大多數(shù)報(bào)道的ORR無(wú)金屬電催化劑相比具有更好的活性。

此外，利用E-NC-V組裝的AAB峰值功率密度高達(dá)113 mW cm^?2；該AAB還具有優(yōu)異的耐久性，在電流密度為25 mA cm^?2的情況下連續(xù)運(yùn)行50小時(shí)而沒(méi)有發(fā)現(xiàn)明顯的電壓衰減。

更重要的是，電化學(xué)測(cè)量和密度泛函理論(DFT)計(jì)算證實(shí)，由于Zn和N/C之間存在著大量的空位和d?p雜化軌道，聚集的缺陷吡啶N附近的C原子有效地激活了O?O鍵，平衡了氧中間體的吸附和解離，促進(jìn)了ORR決速步驟(*OH)的吸附電位的降低。

總的來(lái)說(shuō)，該項(xiàng)工作提供了一種“一石二鳥(niǎo)”的策略，有效地創(chuàng)造了大量的缺陷和強(qiáng)電荷原子作為活性位點(diǎn)，這種強(qiáng)電荷效應(yīng)中心還可以通過(guò)耦合其他中心來(lái)開(kāi)發(fā)實(shí)用的多功能電催化劑，同時(shí)促進(jìn)下一代經(jīng)濟(jì)型電催化劑的開(kāi)發(fā)。

Potent Charge-Trapping for Boosted Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Energy Materials, 2023. DOI: 10.1002/aenm.202203963

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