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ACS Nano: 構(gòu)建Ni/Co-MOFs/氫取代石墨炔界面，實(shí)現(xiàn)高效硝酸鹽電合成氨

電催化硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨近期引起了人們廣泛的研究興趣。與電催化氮?dú)膺€原(N≡N，941 kJ mol^?1)相比，電催化硝酸鹽還原具有較低的解離能(N≡O(shè)，204 kJ mol^?1)和較高的硝酸鹽水溶性使其成為一種更優(yōu)生產(chǎn)氨的方法。

到目前為止，已發(fā)展出多種金屬元素作為電催化劑以催化水溶液中的硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨，但硝酸鹽和水的平行還原在有限的電位和酸堿值范圍內(nèi)都嚴(yán)重影響氨的產(chǎn)量。此外，由于反應(yīng)過程中產(chǎn)生多種中間體(亞硝酸鹽、氮和聯(lián)氨)，多步電子轉(zhuǎn)移過程嚴(yán)重限制了氨的選擇性。因此，在電催化劑的活性位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)硝酸鹽與水之間的協(xié)同反應(yīng)質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)，對于最大限度地提高氨電合成的性能具有重要意義。

基于此，西北工業(yè)大學(xué)禚司飛和張秋禹等通過一種雙模板方法來設(shè)計(jì)NiCoBDC和氫取代石墨炔(HsGDY)界面(NiCoBDC@HsGDY)，以促進(jìn)硝酸鹽的脫氧和加氫過程制氨。在合成過程中，NiCoBDC與HsGDY之間以連續(xù)的線性邊界緊密接觸，提供了一個(gè)具有大量不飽和Co²⁺中心的寬闊的反應(yīng)界面。

值得注意的是，由于來自Ni²⁺的電子注入，Co²⁺的3d e_g狀態(tài)得到改善，這促進(jìn)了Co²⁺位點(diǎn)上*NO₃的脫氧和Ni²⁺位點(diǎn)上*H的水解離。此外，HsGDY層可以作為一個(gè)導(dǎo)電旁路，向不飽和的Co中心提供電子和NO₃^?離子，使速率控制步驟從*NO₃的脫氧轉(zhuǎn)化為*NO₂的偶聯(lián)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為*N和*H/*H₂O之間的偶聯(lián)反應(yīng)。

因此，在堿性條件下，所制備的NiCoBDC@HsGDY在?0.34 V_RHE下的氨氣產(chǎn)率和法拉第效率分別為0.56 mmol h^?1 cm^?2和99.1%；在中性條件下，該催化劑在?0.7 V_RHE下的氨氣產(chǎn)率和法拉第效率分別為0.39 mmol h^?1 cm^?2和99.7%。

此外，以NiCoBDC@HsGDY為正極的Zn?NO₃電池的功率密度為3.66 mW cm^?2，顯示出了其在水性鋅基電池領(lǐng)域的應(yīng)用前景。總的來說，該項(xiàng)工作設(shè)計(jì)了一種多功能界面有效改善了電化學(xué)動(dòng)力學(xué)，并為設(shè)計(jì)有效的電催化劑以應(yīng)用于硝酸鹽還原等多電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)提供了一個(gè)有效的策略。

Interfacial Engineering of Bimetallic Ni/Co-MOFs with H-Substituted Graphdiyne for Ammonia Electrosynthesis from Nitrate. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c12491

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ACS Nano: 構(gòu)建Ni/Co-MOFs/氫取代石墨炔界面，實(shí)現(xiàn)高效硝酸鹽電合成氨

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