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高能量密度鋰硫(Li-S)電池的實(shí)際可行性規(guī)定了高負(fù)載正極和低電解質(zhì)的使用。然而，在這種苛刻的條件下，由于硫和多硫化物利用率差，液固硫氧化還原反應(yīng)受到很大的阻礙，導(dǎo)致反應(yīng)容量低、衰減快。

在此，浙江大學(xué)陸俊教授、澳大利亞格里菲斯大學(xué)Yang Ying等人設(shè)計(jì)了一種自組裝的大環(huán)Cu(II)配合物(CuL)作為一種有效的催化劑，可使液體參與的反應(yīng)均質(zhì)化和最大化。

四個(gè)N原子配位的Cu(II)離子具有平面dsp2雜化的特點(diǎn)，通過(guò)立體效應(yīng)對(duì)沿d22軌道的多硫化鋰（LiPSs）表現(xiàn)出很強(qiáng)的結(jié)合親和力。

這樣的結(jié)構(gòu)不僅降低了液-固轉(zhuǎn)化（Li₂S₄到Li₂S₂）的能量屏障，而且還引導(dǎo)了Li₂S₂/Li₂S的三維沉積。

圖1. CuL配合物的合成與表征

總的來(lái)說(shuō)，本工作利用自組裝大環(huán)CuL配合物作為電解質(zhì)添加劑，在鋰-硫電池中建立了一種均相催化策略，以加速液固轉(zhuǎn)換動(dòng)力學(xué)并抑制穿梭效應(yīng)。CuL添加劑與Li₂S的分子間接觸使可溶的Li₂S均質(zhì)化，形成了三維Li₂S沉積過(guò)程，具有更高的沉積容量，可在高負(fù)荷、低E/S比條件下有效提高硫的利用率。

研究結(jié)果表明，使用1% wt% CuL電解質(zhì)添加劑，電池可提供985 mAh/g的高放電容量，在0.2 C下循環(huán)200次后仍保持766 mAh /g，每個(gè)循環(huán)的衰減率為0.1%。

在高硫負(fù)荷(10.4 mg/cm²)和低電解質(zhì)/硫(6 μL/mg)的條件下，CuL具有穩(wěn)定的循環(huán)性能，初始容量為925 mAh/g，面積容量為9.62 mAh/cm²，循環(huán)70次，每循環(huán)衰減率為0.3%，表明CuL具有優(yōu)異的均相催化能力。

本工作展示了一種簡(jiǎn)單的均相催化劑設(shè)計(jì)并給出了詳細(xì)的機(jī)理，有望解決鋰-硫電池實(shí)際應(yīng)用的瓶頸。

圖2. 含CuL和不含CuL配合物鋰-硫電池的電化學(xué)性能

Self-Assembled Macrocyclic Copper Complex Enables Homogeneous Catalysis for High-Loading Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202300861

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陸俊等AM：自組裝大環(huán)銅配合物均相催化高負(fù)載鋰硫電池

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陸俊等AM：自組裝大環(huán)銅配合物均相催化高負(fù)載鋰硫電池

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