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中南紀(jì)效波等AM：共改性策略使LiCoO2在4.6V高壓下穩(wěn)定！

LiCoO₂(LCO)廣泛應(yīng)用于當(dāng)今消費(fèi)電子設(shè)備的充電電池市場(chǎng)。然而，LCO在高壓下的運(yùn)行受到加速的結(jié)構(gòu)退化和電極/電解質(zhì)界面分解的阻礙。

中南大學(xué)紀(jì)效波、阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Tongchao Liu、Khalil Amine等成功合成了將柱結(jié)構(gòu)與界面屏蔽耦合的共改性LCO，以實(shí)現(xiàn)高能量密度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的正極材料。

圖1 設(shè)計(jì)樣品的晶體結(jié)構(gòu)和界面性質(zhì)表征

具體而言，這項(xiàng)工作通過原位共沉淀與后煅燒和化學(xué)鍍策略，將共改性LCO（CB-Mg-LCO）與柱結(jié)構(gòu)和界面屏蔽相結(jié)合，成功設(shè)計(jì)用于高度可逆Li⁺鋰化/脫鋰。受益于“鎂柱”效應(yīng)，不可逆相變得到顯著抑制，有利于促進(jìn)可逆的Li⁺穿梭。

有趣的是，作者發(fā)現(xiàn)CB-Mg-LCO的表面晶格氧與非晶Co_xB_y涂層之間的界面結(jié)合作用會(huì)提高氧空位的形成能，從而大大減輕晶格氧的損失。同時(shí)，界面屏蔽效應(yīng)也有利于減弱電極/電解質(zhì)的寄生反應(yīng)以及隨后的Co溶解，最終形成一個(gè)堅(jiān)固的電極/電解質(zhì)界面。

圖2 所得樣品的電化學(xué)性能

因此，在結(jié)構(gòu)/界面耦合效應(yīng)的協(xié)作下，所設(shè)計(jì)的CB-Mg-LCO正極在截止電壓高達(dá)4.6 V時(shí)仍具有出色的長循環(huán)穩(wěn)定性，在1 C下經(jīng)過100次循環(huán)后，容量保持率為 94.6%。這種新穎的策略為未來開發(fā)用于鋰離子電池的高能量密度、長循環(huán)壽命正極材料提供了指導(dǎo)。

圖3 所設(shè)計(jì)的共改性LCO的結(jié)構(gòu)/界面耦合效應(yīng)示意圖

Structure/Interface Coupling Effect for High-Voltage LiCoO2 Cathode. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202204845

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