熟女熟妇伦av网站,国产伦理一区二区,扭转试验机

?JACS：高分子輔助策略立大功！高密度鈷單原子催化劑強(qiáng)化析氧反應(yīng)活性

電催化水分解提供了一種有效的制氫方法，但陽極氧析出反應(yīng)(OER)消耗了90%的能量，阻礙了該方法的發(fā)展。近年來，貴金屬(Ir、Ru等)基單原子(SAC)催化劑與3d過渡金屬氧化物相結(jié)合，在OER中表現(xiàn)出良好的性能。

然而，貴金屬的稀缺性和高昂的價(jià)格限制了其在工業(yè)中的應(yīng)用。含有M?N_x?C的過渡金屬基SAC嵌入氮(N)摻雜的碳質(zhì)支架中，正在成為熱/電催化貴金屬催化劑的替代品。然而，使用C?N前驅(qū)體和金屬鹽高溫合成M?N_x?C SAC的單原子密度較低(1.0-1.5%)，而金屬含量的進(jìn)一步增加會導(dǎo)致團(tuán)聚，限制了催化劑的性能。

基于此，卡爾加里大學(xué)Md Golam Kibria、胡勁光和Pawan Kumar等報(bào)道了一種高分子輔助的SAC合成方法，通過鈷酞菁四聚體(CoPc)和蜜勒胺(CoMM)的縮合，使密集填充的Co SAC (10.6 wt%，3.18 at%)包埋在富含吡啶-N的碳質(zhì)框架中。

蜜勒胺的C₆N₇單元和CoPc的直接融合產(chǎn)生了高密度的Co SA位點(diǎn)，并且其穩(wěn)定在富含N的共軛碳質(zhì)框架中，在電催化過程中促進(jìn)了電荷傳輸。基于同步加速器的WAXS消除了任何亞納米聚類的發(fā)生，同時(shí)散射數(shù)據(jù)的擬合證實(shí)了在碳質(zhì)支架上嵌入的吡啶Co?N₄位點(diǎn)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，分離的Co中心促進(jìn)高效率和穩(wěn)定(> 300小時(shí))電催化OER過程，并且由于金屬-載體協(xié)同作用，催化劑在1.65 V下的質(zhì)量活性/TOF達(dá)到2209 mA mg_Co^?1/0.37 s^?1。

為了評估吡啶位點(diǎn)是否提供最高的OER性能，研究人員將其與吡咯位點(diǎn)進(jìn)行比較。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，與吡咯結(jié)構(gòu)相比，M?OH吸附在吡啶結(jié)構(gòu)中更有利，并且合成的富吡咯-N催化劑(CoGML，CoCML和CoCMM)含有較低的Co含量或金屬Co NPs，因此表現(xiàn)出較差的性能。

PDOS結(jié)果表明，與吡啶模型相比，吡咯結(jié)構(gòu)上含氧吸附質(zhì)與Co之間具有更強(qiáng)的鍵合作用，且具有更接近費(fèi)米能級的d帶中心；Bader電荷分析和RDS中*OH和*O中間體的電荷密度差圖表明，吡咯結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了*OH從鈷到氧的電子轉(zhuǎn)移，并且吡啶和吡咯結(jié)構(gòu)上*O的電子轉(zhuǎn)移相似。

總的來說，該項(xiàng)工作所提出的合成策略對合理設(shè)計(jì)高濃度SA電催化劑以取代貴金屬催化劑具有一定的啟發(fā)作用。

High-Density Cobalt Single-Atom Catalysts for Enhanced Oxygen Evolution Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c00537

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/e4e5c2dc61/

末成年小嫩xb,嫰bbb槡bbbb槡bbbb,免费无人区码卡密,成全高清mv电影免费观看

?JACS：高分子輔助策略立大功！高密度鈷單原子催化劑強(qiáng)化析氧反應(yīng)活性

相關(guān)推薦