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ACS Energy Letters：寬溫電解液助力鋅負極25/-20℃下循環14,000/10,000次！

Zn負極中的析氫、腐蝕和枝晶的形成限制了它們在水系Zn金屬電池中的實際應用。

圖1. 混合電解液的溶劑化結構分析

成均館大學Ho Seok Park等提出了一種界面化學調節策略，利用水和極性N,N-二甲基甲酰胺的混合電解液來改變Zn²⁺-溶劑化結構，并在Zn表面原位形成堅固、可傳導Zn²⁺的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆固體電解質間相（SEI），以實現在寬溫度范圍內穩定和無枝晶的Zn沉積/剝離。

實驗和模擬分析結果表明，DMF-H₂O的氫鍵（HB）增強和Zn²⁺與H₂O的溶劑化作用減弱是由DMF和Zn²⁺之間的強溶劑化作用實現的。這種混合電解液具有獨特的Zn²⁺溶劑化結構，并通過三級反應原位形成了Zn²⁺導電和堅固的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆ SEI。此外，利用光譜和電化學特征以及計算，作者還全面分析了Zn²⁺導電和穩健的Zn₅(CO₃)₂(OH)₆的形成和Zn²⁺傳輸機制。結果，這種混合電解液可以有效地抑制寄生反應，并通過Zn₅(CO₃)₂(OH)₆ SEI促進界面電荷轉移。

圖2. Zn負極在各種電解液中的電化學性能

這使得在Zn||Zn對稱電池中，高可逆和無枝晶的Zn沉積/剝離能在25℃下運行超過2500小時（1 mA cm^-2和1 mA h cm^-2），在-20℃下運行2000小時（0.5 mA cm^-2和0.5 mA h cm^-2）。

此外，這種混合電解液的優越性得到了證實，在0.5 A g^-1時具有42 mAh g^-1的高容量，以及在-20至70℃范圍內采用薄Zn（～20 μm）和高質量負載AC電極（～42 mg cm^-2）的混合鋅離子電容器（HZIC）全電池在25、-20和70℃下分別表現出14,000、10,000和600次循環的高穩定循環和高庫倫效率。

因此，該研究不僅提出了一種簡單而有效的電解液改性方法，以實現在極端溫度下運行的高性能鋅基儲能裝置的無枝晶鋅負極，而且還提供了對原位形成的SEI中獨特的Zn²⁺離子傳輸的基本理解。

圖3. HZIC的寬溫電化學性能

Zn-Ion Transporting, In Situ Formed Robust Solid Electrolyte Interphase for Stable Zinc Metal Anodes over a Wide Temperature Range. ACS Energy Letters 2023. DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00154

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