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Chem. Eng. J.:調節界面副反應!實現穩定、高效制備H2O2

Chem. Eng. J.:調節界面副反應!實現穩定、高效制備H2O2
H2O2是一種環?;瘜W試劑,廣泛應用于紙漿漂白、紡織、化工等制造業,將H2O2應用于高級氧化工藝(AOPs)時可以將大部分有機物氧化為H2O和CO2。蒽醌氧化法(AO)是工業生產H2O2的主要方法,但由于AO工藝步驟復雜、能耗高、有一系列的副反應和復雜的中間體和廢物,因此被認為是不經濟、不環保的技術。
電化學合成H2O2因其高效、綠色等特點,被認為具有較高的發展潛力和可持續性。目前用于合成H2O2的ORR陰極催化劑的選擇性、氧傳質和陰極界面的電子轉移是影響H2O2產率的三個重要因素。
基于此,天津大學李楠等人通過簡化電極結構、調整催化界面等方法,優化了超疏水炭黑-石墨雙層吸氣陰極的性能,并提高其長期工作的穩定性。
Chem. Eng. J.:調節界面副反應!實現穩定、高效制備H2O2
傳統的吸氣陰極(ABC)具有良好的產H2O2的性能,但隨著操作時間的延長,H2O2產率顯著下降。采用無氣體擴散層(GDL)的新型ABC(CL-S)不僅可以大大降低電極的制備成本,還在10,20,30和40 mA cm-2的電流密度下,展現出優異的H2O2產率(232±1,407±28,338±45和273±11 mg L-1 h-1)和電流效率(73%、64%、35%和21%)。
為了提高催化劑制備H2O2的性能,本文通過煅燒進一步優化了雙層陰極的疏水性。在10、20、30和40 mA cm-2的電流密度下,煅燒后的催化劑CL-Sc的H2O2產率分別為(270±8)、(571±7)、(750±25)和(988±28) mg L-1 h-1,較CL-S分別增加了16%、40%、122%和262%,比未煅燒的催化劑的性能提高了40%?;w除了在陰極結構中起到支撐作用外,基體還起著傳遞電子的作用。
因此,本文將SSM替換為TM,煅燒后形成了催化劑CL-Tc。測試結果表明,當電流密度為10、20、30、40 mA cm-2時,CL-Tc的H2O2產率分別為(320±2)、(630±1)、(936±1)、(1189±4) mg L-1 h-1,并且電流效率分別為100%、99%、98%和94%。
這說明轉變基體后,CL-Tc的H2O2制備性能顯著提高,電流效率可以接近甚至達到100%,可以說明只有2e的ORR發生在催化層的活性位點,沒有其他副反應發生。值得注意的是,在超過100小時的測試過程中,CL-Tc的性能保持良好,這說明本文制備的CL-Tc同時具有高產率和穩定的優點。
Chem. Eng. J.:調節界面副反應!實現穩定、高效制備H2O2
本工作著重于提高ABC的H2O2產率、電流效率和長期工作的穩定性。在傳統的“三明治”電極的制備基礎上,對催化劑進行煅燒,以調節催化層的疏水性,建立穩定的超疏水液-氣-固三相界面,進而實現了更好的氧傳質。
此外,通過煅燒還優化了催化劑的活性位點,有效的避免了H2O2再吸附還原為H2O,提高了催化劑的的穩定性。更重要的是,陰極結構的變化使制備過程更容易和更經濟,還克服了傳統ABC的催化層和氣體擴散層之間的凸起和分離。綜上所述,CL-Tc是一種高效且可以穩定制備H2O2的陰極催化劑,并且本文的催化劑制備策略簡單,成本低,不僅為H2O2的高效制備提供了新的見解,也為未來陰極的實際應用和放大提供了新的見解。
Chem. Eng. J.:調節界面副反應!實現穩定、高效制備H2O2
Electrochemical Production of H2O2 with 100% Current Efficiency and Strong Stability by Adjusting the Interfacial Side Reactions of Air-Breathing Cathodes, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.142417.
https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142417.

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