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Nature子刊：強協同作用！金納米顆粒與鈷卟啉可誘導高效的光催化析氫

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Nature子刊：強協同作用！金納米顆粒與鈷卟啉可誘導高效的光催化析氫
光催化還原水過程中的析氫反應(HER)是生產清潔能源氫氣的有效綠色途徑，有助于解決能源危機，減少環境污染。制備高效的光催化劑是實現高效光催化析氫的核心問題，迄今為止，應用廣泛的光催化HER催化劑包括有機分子和無機半導體，其中分子光催化劑具有易于通過取代進行調控的優點。然而，分子光催化劑的光吸收能力差，光穩定性低，因此研究人員將這些分子光催化劑與有機或無機復合材料相結合，用于提高其吸光性和光穩定性。
基于此，南京工業大學呂剛等人將鈷卟啉催化劑(CoTPyP)與等離子體金納米顆粒(AuNP)復合，開發了一種高效、穩定的光催化體系用于HER，該體系還存在局域電磁場、局域加熱和增強的熱載流子激發等等離子體效應。
Nature子刊：強協同作用！金納米顆粒與鈷卟啉可誘導高效的光催化析氫
本文的測試結果表明，AuNP@CoTPyP在300 W氙燈照明的前0.5小時內，其HER速率為~0.71 mol g-1 h-1。光照1.5 h后，AuNP@CoTPyP的HER速率明顯增加至3.21 mol g-1 h-1，并且AuNP@CoTPyP的HER活性比目前報道的最先進的光催化劑要高數十到數百倍。本研究中AuNP@CoTPyP的超高的HER活性表明，AuNPs和CoTPyP分子之間有很強的協同作用。
為了進一步了解AuNPs和CoTPyP之間的協同作用，本文還研究了AuNPs或CoTPyP的HER速率。在只有AuNPs時，很難觀察到HER的發生，這表明AuNPs對于光催化HER是惰性的。雖然據報道的等離子體納米結構在電催化HER中具有催化活性，但很少有研究證明在AuNPs上能夠發生光催化HER，這也驗證了本文結果的正確性。
此外，在本文中，只有CoTPyP分子時，光催化劑的光催化活性仍然很低，觀察到的HER速率非常低，約為0.09 mol g-1 h-1，部分原因是CoTPyP分子的光利用能力較低。因此，在AuNP@CoTPyP系統中觀察到的強催化活性表明，在光催化HER過程中，AuNPs和CoTPyP之間存在著很強的協同作用。AuNP@CoTPyP除了具有優異的反應速率，AuNP@CoTPyP的催化穩定性也很高。
本文對AuNP@CoTPyP進行了光催化循環測試，以研究AuNP@CoTPyP的穩定性。經過45小時的光催化HER循環測試后，發現AuNP@CoTPyP的催化性能幾乎沒有變化。更加令人驚喜的是，AuNP@CoTPyP納米結構在光照下暴露兩周后的催化性能仍然穩定，這表明AuNP@CoTPyP具有較高的光催化穩定性，這可能是由于引入了光和化學穩定的AuNP。
Nature子刊：強協同作用！金納米顆粒與鈷卟啉可誘導高效的光催化析氫
綜上所述，本文通過將CoTPyP與AuNPs結合，開發了一種高效穩定的HER光催化劑。AuNP@CoTPyP的高HER效率歸因于AuNPs和CoTPyP分子之間的強協同作用。此外，本文還通過密度泛函理論(DFT)計算，對AuNP@CoTPyP體系進行了理論研究。
計算結果表明，與CoTPyP分子相比，AuNP@CoTPyP中的Co 3d中心向費米能級移動，表明AuNPs有利于CoTPyP分子的激發。此外，在CoTPyP分子中，從Co原子到H*的電荷轉移僅為0.001 e。與之形成強烈對比的是，在AuNP@CoTPyP中，電荷轉移顯著增加到0.013 e，而電荷轉移的增加表明電子更容易從Co中心轉移到 H*，有助于產生H2分子，這與觀察到的結果一致。
此外，還計算了AuNP的吉布斯自由能，研究了AuNP對CoTPyP的HER的貢獻。在CoTPyP中，H*吸附的吉布斯自由能為0.16 eV，在AuNP@coTPyP中降至-0.13 eV，這十分有利于HER，這是AuNP@CoTPyP的HER速率高于CoTPyP的重要原因。
上述結果和計算表明，等離子體產生的熱載流子可以有效地轉移到CoTPyP的LUMO，因此激發的CoTPyP分子可以誘導更有利的HER。總之，本研究為設計和制備高效的納米催化劑提供了一種簡單、高效、經濟的全新方法，本文的方法也可以推廣到制備用于各種反應的光催化劑，包括減少二氧化碳等。
Nature子刊：強協同作用！金納米顆粒與鈷卟啉可誘導高效的光催化析氫
Strong synergy between gold nanoparticles and cobalt porphyrin induces highly efficient photocatalytic hydrogen evolution, Nature Communications, 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-37271-9.
https://www.nature.com/articles/s41467-023-37271-9.

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