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繼上周“木頭大王”胡良兵教授的一篇有關塑料回收的Nature發表以后(見鏈接：今日Nature：琚詒光&胡良兵最新力作！)，這周Nature再發兩篇有關塑料可回收的文章。

難道，曾經被人們鼓吹是20世界最偉大發明—塑料，它真的又要掀起一陣研究熱潮了嗎？只不過這一次，人們是絞盡腦汁，看怎樣將它回收？篇幅有限，這里選擇這篇文章“Catalytic disconnection of C–O bonds in epoxy resins and composites”進行報道。

由于其輕質和高耐久性，纖維增強環氧復合材料在航空航天、汽車和風能產業中被廣泛應用于承載應用領域。這些復合材料基于熱固性樹脂，其中嵌入了玻璃或碳纖維。

由于目前缺乏可行的回收策略，類似風力渦輪機葉片等復合材料結構在使用壽命結束后通常被填埋。鑒于塑料廢棄物對環境的負面影響，塑料循環經濟的需求變得更加緊迫。然而，回收熱固性塑料并不是一件簡單的事情。

在此，來自丹麥奧胡斯大學的Alexander Ahrens & Troels Skrydstrup等研究者報道了一種過渡金屬催化的方法，用于從環氧復合材料中回收聚合物構建單元雙酚A和完整的纖維。相關論文以題為“Catalytic disconnection of C–O bonds in epoxy resins and composites”于2023年04月26日發表在Nature上。

大量的使用后塑料和含塑料材料排放到自然環境中，導致了嚴重的環境危機，影響了全球范圍內的生態系統。為了減少資源消耗并限制廢棄物對環境的引入，實施塑料和含塑料復合材料的循環經濟已經變得迫切。

與可以被熔化并重新鑄造成新形式的使用后熱塑性塑料不同，熱固性塑料的交聯聚合物鏈使這些材料不適合進行機械回收。化學回收通過將聚合物解構為其原始單體或相關的基礎化學品，以避免由于缺乏熔融性而導致的加工問題，這些單體或化學品可以重新進入現有生產鏈，生成原始聚合物材料。通過這種方式實現循環經濟的機會可以將積累的塑料廢物轉化為有價值的資源。

近期，對于回收聚氨酯熱固性產品中的苯胺和多元醇進行催化氫化的策略已被報道，以實現這一原則。

相比之下，環氧樹脂缺乏反應性的羰基官能團，使得其化學鍵的選擇性解離更加具有挑戰性。輕質、高耐久性的纖維增強環氧復合材料，包括嵌入在聚合物基體中的玻璃或碳纖維，是構建汽車、船只、飛機和風能渦輪機葉片等關鍵性高性能材料。

風能在全球能源供應中占比約為6%，預測在不久的將來會有顯著增長。與此同時，到2050年，預計會累積約4300萬噸廢棄的風能渦輪機葉片。然而，這類聚合物材料的可持續循環利用技術幾乎不存在。環氧樹脂不可生物降解，并在焚燒時釋放有毒氣體，最終導致填埋成為其主要處理途徑。

截至2020年，只有約1%的使用后復合材料被重新利用，且這是通過對材料進行碎破，并將其作為建筑填料使用。由于其效率低下且不可持續，一些歐洲國家已經禁止將風能渦輪機葉片填埋，預計將有更多國家效仿。因此，對于環氧樹脂及其復合材料的可行回收策略的需求變得更加緊迫。

對于基于聚合物的復合材料的回收方法可以分為兩種一般方法，都專注于僅回收纖維。第一種方法依賴于破壞聚合物基體，通過非選擇性地斷裂化學鍵，從而釋放嵌入其中的纖維。

報道的處理過程基于嚴酷的、能量密集的處理方法，如熱解，但這種方法不實用且會導致纖維受損。化學破壞性方法可以產生質量較高的纖維，但需要使用不希望的試劑，如過氧化氫或濃硝酸。

第二種更優雅的方法是設計新的含有“分子斷裂點”的環氧樹脂，這些斷裂點可以在特定條件下被選擇性地斷裂。雖然聚合物基體可以被消化成可溶性的鏈段，從而釋放纖維，但回收的聚合物分數不能重新鑄造。

此外，雖然設計新的樹脂可以實現將纖維再利用于未來的復合材料產品，但目前生產的環氧樹脂以及即將使用最新樹脂生產的復合材料仍然存在遺留負擔。

在這里，研究者設想了一種化學回收方法，用于環氧復合材料，旨在選擇性斷裂環氧樹脂中共享的固有連接基團，而不是斷裂人工引入的斷裂點或破壞基體的分子復雜性。

通過針對環氧樹脂在基本生產步驟中形成的鍵進行作用，可以回收有價值的聚合物構建模塊，并在釋放纖維的同時從其聚合物嵌入中實現回收。通過這種方式，環氧樹脂和纖維的循環利用將變得可行，因為可以從回收的基礎化學物質中生產新的聚合物。

在此，研究者使用了一種Ru催化的脫氫/鍵斷裂/還原串聯反應，來斷裂聚合物中最常見的C(烷基)-O鍵。研究者展示了這種方法在未經修改的胺固化環氧樹脂以及商業復合材料中的應用，包括風能渦輪葉片的外殼。研究者的結果表明，對熱固性環氧樹脂和復合材料進行化學回收是可行的。

圖1. 熱固性環氧樹脂中的目標C-O鍵和相關模型化合物的催化解構

圖2. Ru催化C-O鍵斷開的機理考慮

圖3. 環氧樹脂的催化解構

圖4. 用Ru催化從商用環氧復合材料中回收BPA和纖維

圖5. 商用纖維增強復合材料和玻璃纖維的表征

總之，對于從報廢復合材料中回收的組分，可以考慮實現循環經濟。從回收得到的高純度的雙酚A（BPA）理論上可以在環氧樹脂、聚碳酸酯或聚酯等已有生產鏈中再次使用，替代從石腦油原料生產的原始BPA。

然而，剩余的各種寡聚體組分無法用作化學建筑單元。盡管如此，可以設想超越能源回收的增值策略。例如，人們已經證明，熱解可以將混合塑料廢物（包括含氮聚合物）處理成石腦油等價物或合成氣。

因此，這些剩余組分可以作為化學工業的碳原料來源。此外，在高質量回收的玻璃和碳纖維方面，已經報道了幾種復用方法，包括在化學尺寸調整或重新尺寸調整處理后將回收的纖維用于構建新的復合材料。

考慮到這些因素，研究者的催化過程可以被視為一個概念驗證，證明對這些有價值且相關的材料實現循環經濟是可行的。

文獻信息

Ahrens, A., Bonde, A., Sun, H.?et al.?Catalytic disconnection of C–O bonds in epoxy resins and composites.?Nature?(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05944-6

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05944-6

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/d00504652d/

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