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光催化將CO₂轉化為C₂₊產物（乙烯等）是實現碳中性目標的一條有希望的途徑，但由于CO₂的高激活障礙和許多可能的多電子轉移產物的相似還原潛力，這仍是一個巨大的挑戰。

基于此，中科院福建物質結構研究所曹榮研究員和黃遠標研究員等人報道了通過在錸-(I)聯吡啶fac-[Re^I(bpy)(CO)₃Cl]（Re-bpy）和銅-卟啉三嗪骨架[PTF(Cu)]中構建協同雙位點的一種有效的串聯光催化策略，催化CO₂轉化為乙烯。在可見光照射下，以73.2 μmol g^-1 h^-1的速率可以大量生成乙烯（C₂H₄）。

通過VASP的DFT計算，作者計算了C₂H₄形成的吉布斯自由能。基于其HOMO和LUMO位置，PTF(Cu)具有產生關鍵中間體CO的潛在能力。

但是，Re-bpy、PTF(Cu)和Re-bpy/PTF(Cu)上CO生成速率決定步驟（RDS）的自由能分別為1.00 eV、1.95 eV和0.96 eV。Re-bpy和Re-bpy/PTF(Cu)的能壘要低得多，表明CO大部分是在Re-bpy或Re-bpy/PTF(Cu)上生成的，而不是在PTF(Cu)上。

CO分子在Re-bpy/PTF(Cu)上的吸附能約為- 0.15 eV，遠小于在PTF(Cu)上生成CO的RDS的自由能。CO分子在Re-bpy/PTF(Cu)上的吸附能也低于CO₂（0.60 eV）。結果表明，Rebpy活性位點催化的CO可以遷移到鄰近的PTF(Cu)上，形成Cu-*CO中間體。

CO-CO耦合通常被認為是形成C₂₊的關鍵步驟。需注意，PTF(Cu)中相鄰Cu中心之間的距離比典型的Cu NP催化劑大得多，這種大的距離阻礙了通過Cu-*CO-*CO-Cu耦合生成C₂₊。

相反，Reby-*CO可以進入多孔PTF(Cu)并移動到附近的Cu-*CO。Cu-*CO與Re-bpy-*CO之間CO-CO耦合反應的自由能為0.76 eV，明顯低于已報道的Cu-*CO-*CO-Cu體系Re-bpy-*CO-*CO-Cu的低能量形成，表明了一種合理的串聯催化機制，利用了PTF(Cu)的Re-bpy和Cu中心的協同作用。因此，通過后續的多步驟PCET可以生成C₂H₄。

Tandem Photocatalysis of CO₂ to C₂H₄ via a Synergistic Rhenium-(I) Bipyridine/Copper-Porphyrinic Triazine Framework. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c02370.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02370.

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JACS：Re-bpy/PTF(Cu)協同催化CO2制備C2H4

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