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?楊全紅/呂偉AEM：高性能鋰硫電池硫演化反應(yīng)的靶向催化劑設(shè)計(jì)！

由于Li₂S的高氧化勢(shì)壘而發(fā)生的硫演化反應(yīng)(SER)的緩慢動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致硫利用率低和鋰硫電池的倍率性能差。然而，解決這一問題的催化劑設(shè)計(jì)仍然難以實(shí)現(xiàn)，因?yàn)楹茈y將催化氧化能力與電子結(jié)構(gòu)精確關(guān)聯(lián)起來(lái)。

天津大學(xué)楊全紅、清華大學(xué)深圳研究生院呂偉等將層狀過(guò)渡金屬氧化物Na_xTi_0.5Co_0.5O₂用作模型催化劑來(lái)探索上述相關(guān)性，因?yàn)樗哂锌烧{(diào)的電子結(jié)構(gòu)，并且在Li-S電池的工作電位窗口中具有良好的穩(wěn)定性。

圖1. Na_xTi_0.5Co_0.5O₂活性起源的理論模擬

具體而言，通過(guò)去除Na⁺，部分相變可逐漸增加Co活性位點(diǎn)的濃度，同時(shí)隨著費(fèi)米能級(jí)的上移而降低功函數(shù)，加速了催化劑表面的電荷轉(zhuǎn)移，從而提高了Li₂S的催化氧化活性。特別是，同時(shí)具有O3和P3相的Na_0.7Ti_0.5Co_0.5O₂對(duì)Li₂S的氧化顯示出最好的催化活性，對(duì)Li₂S的活化顯示出最低的過(guò)電位，有助于實(shí)現(xiàn)最佳的速率性能和最小的極化。

圖2. Na_xTi_0.5Co_0.5O₂的催化SER活性和動(dòng)力學(xué)分析

受益于上述優(yōu)勢(shì)，由于硫的高利用率和改善的SER動(dòng)力學(xué)，即使在5.0 C的超高倍率下，采用Na_0.7Ti_0.5Co_0.5O₂催化劑的Li-S電池也表現(xiàn)出615 mAh g^-1的高容量。總之，這項(xiàng)工作闡明了Li₂S氧化的電子結(jié)構(gòu)和催化活性之間的關(guān)系，這對(duì)設(shè)計(jì)Li-S電池的高性能催化劑非常重要。

圖3. Li-S電池性能

Targeted Catalysis of the Sulfur Evolution Reaction for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202202232

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