AEM:提高近10倍!Pt83Ni17 BNCs AG助力ORR 2023年10月8日 上午12:55 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 21 通過經濟和可控的途徑開發高效穩定的Pt基氧還原反應(ORR)電催化劑,對于電化學能量器件的實際應用至關重要。 基于此,中山大學劉衛教授和丹麥哥本哈根大學Jan Rossmeisl等人報道了通過構建高M-to-Pt-反滲透和B-摻入-催化富M核和富Pt殼水凝膠形成過程,證明了一種可擴展、可控和通用的含O2的水溶液培養策略,并制備了PtxMy(M=Ni、Fe、Co)聚束納米籠氣凝膠(BNCs AG)。 測試發現,Pt83Ni17 BNCs AG表現出顯著的ORR性能,質量活性(MA)為1.95 a mgPt?1,比活性為3.55 MA cm-2,分別是Pt/C的8.9倍和9.6倍。在20000次循環加速耐久性測試后,對比Pt/C(MA 31.8%的保持率),Pt83Ni17 BNCs AG顯示出極大增強的耐久性(MA 82.6%的保持率)。 通過密度泛函理論(DFT)計算,作者計算了Pt(111)面上的*OH和*O結合能。在模型中,假設*OH吸附在頂部,而*O吸附發生在fcc和hcp中空位點。當*O被吸附在中空位置時,相鄰的三個頂部和中空位置被阻塞,無法吸附。 當*OH被吸附時,相鄰的三個空穴無法到達。在*OH和*O結合能的預測中,考慮了最接近的原子組成。Ni原子距離最近的組合物較遠,導致特定吸附位點的結合能范圍接近正態分布,而不是離散值。總之,隨著Ni含量的增加,*O的覆蓋度增加。 利用Koutecky-Levich方程,作者進一步計算ORR極化曲線。根據Sabatier原理,假設結合位點的結合能接近ORR的最佳結合能時,結合位點的活性將呈現指數增加。通過歸一化ORR極化曲線,得到的在0.9 VRHE時的比活度是主體成分中Ni含量的函數。 本文利用DFT計算得到的表面覆蓋模型,連續篩選PtxNiy合金成分對ORR電催化活性的影響,顯示出火山類型的行為,Pt81Ni19表現最好。 這些理論計算結果與PtxNiy BNCs AGs的ORR性能實驗結果吻合較好,其中Pt83Ni17 BNCs AG的ORR性能優于PtxNiy BNCs AG,表明控制非貴金屬成分和應變效應對Pt合金電催化劑ORR性能的重要性。 Scalable and Controllable Synthesis of Pt-Ni Bunched-Nanocages Aerogels as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202204257. https://doi.org/10.1002/aenm.202204257. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/08/be7951bc4e/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 Nature Materials歷史性突破!固態電解質高離子導電率和安全性同時達到! 2023年10月15日 浙工大Appl. Catal. B:在雙功能氮摻雜碳涂層鎳鉬氮化物納米線陣列上電催化制氫耦合甘油選擇性氧化產甲酸 2023年10月14日 馬新賓/王勇Nature子刊:連續加氫過程中Cu簇的可擴展合成 2023年10月9日 熊宇杰/龍冉Nature子刊: 光譜表征立大功!實現Pd與MOF間可逆氫溢出的可視化 2024年4月12日 “木頭大王”胡良兵2021年終匯總,快速燒結與電池進展! 2023年10月16日 李燦/李澤龍ACS Catalysis:氧空位起大作用,調控NiNPs電子態以促進木質素模型化合物氫解 2023年10月2日