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銅(Cu)能有效地電化學(xué)催化CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)生產(chǎn)高附加值的燃料和化學(xué)品，其中甲烷(CH₄)以其高能量密度引起了人們的關(guān)注。但是，CO和CH_xO在Cu表面的吸附能之間的線性尺度關(guān)系限制了對CH₄的選擇性。

有研究表明，將高親氧性的金屬與銅合金化，可以增強(qiáng)*CH_xO中的O與嗜氧金屬的結(jié)合，這可以在不影響CO(11)吸附行為的情況下增加*CH_xO的吸附能。同時(shí)，增強(qiáng)的金屬?氧(M?O)鍵可以促進(jìn)*CH₃O中C?O鍵的斷裂，提高CH₄的選擇性。因此，嗜氧金屬與銅的合金化將通過調(diào)節(jié)*CH_xO的吸附促進(jìn)CO₂RR生成CH₄。

基于此，天津大學(xué)鞏金龍課題組通過可控電沉積的方法成功將嗜氧金屬與銅合金化(M_mCu_100?m，M=La，Pr，Y，Sm；m=0，2，5，7)，以促進(jìn)CO₂高選擇性地轉(zhuǎn)化為CH₄。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，優(yōu)化的La₅Cu₉₅催化劑的CH₄法拉第效率最高達(dá)到64.5%，部分電流密度為193.5 mA cm^?2。

此外，在流動(dòng)電池中進(jìn)行了6小時(shí)的長期試驗(yàn)，結(jié)果表明La₅Cu₉₅具有良好的穩(wěn)定性：反應(yīng)過程中產(chǎn)物分布和電位保持穩(wěn)定；并且在進(jìn)行CO₂RR穩(wěn)定性測試前后，La₅Cu₉₅電催化劑的形貌、組分和相結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生明顯變化。

原位ATR-SEIRAS光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，La₅Cu₉₅電催化劑上的C1產(chǎn)物的活性增強(qiáng)可以歸因于CO₂轉(zhuǎn)化為*COOH，以及*CO轉(zhuǎn)化為*CHO放熱步驟。從能量分布來看，*CH₃O傾向于破壞C?O鍵并在La₅Cu₉₅(111)表面形成氣態(tài)CH₄，而*CH₃O生成CH₃OH是吸熱的。

此外，ICOHP分析表明，La的合金化不僅穩(wěn)定*CH_xO，而且通過形成穩(wěn)定的La?O鍵促進(jìn)*CH₃O的C?O斷裂，從而將反應(yīng)途徑指向CH₄。因此，在銅中引入嗜氧金屬可以通過調(diào)節(jié)*CH_xO吸附來調(diào)節(jié)反應(yīng)途徑和產(chǎn)物分布，為銅基電催化劑的設(shè)計(jì)提供了一條新的途徑，以實(shí)現(xiàn)CO₂RR高選擇性轉(zhuǎn)化為目標(biāo)產(chǎn)物。

Modulation of *CH_xO Adsorption to Facilitate Electrocatalytic Reduction of CO₂ to CH₄ over Cu-Based Catalysts. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c12006

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