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廈門大學黃小青教授，卜令正，香港理工大學黃勃龍教授等人報道構建一類具有三維表面/界面的多孔 PtTeRh 納米棒 (NRs) 催化劑，用于實際燃料電池的高效氧還原反應 (ORR) 。優化后的多孔 Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C 表現出 14 倍增強的 ORR 動力學和膜電極組件 (MEA) 性能（歸一化功率密度為 1023.8 W g^-1_Pt，240 h耐久性測試后電池電壓損失僅為 1.3% ）。同時，在 30000 次加速應力測試 (AST) 循環，其峰值功率密度損失為 14.2%，而商業 Pt/C 在相同測試條件下的峰值功率密度損失達到 25.7%，證明PtTeRh NRs 是高活性和耐用的 MEA 陰極催化劑。

DFT計算從電子結構和反應能角度解釋Pt₆₁Te₈Rh₃₁ NRs/C卓越的 ORR 和 MEA 性能。首先比較PtTe 和 PtTeRh NR 的費米能級 (EF) 附近的電子分布。PtTe 顯示出高度有序的軌道分布，其中 Pt 和 Te 位點分別主導成鍵和反鍵軌道；相比之下，由于豐富的界面區域，PtTeRh NRs 表面高度不平整，材料中存在許多臺階和邊結構。在界面附近的低配位區域中，臺階和邊結構的 Pt 位點主要貢獻鍵合軌道，從而是ORR 過程的活性位點。與此同時，部分態密度（PDOS）揭示電子結構對性能的貢獻。

值得注意的是，Pt-5d 軌道在 EF 附近顯示為占據態，支持有效的電子轉移效率。Rh-4d 軌道與 Pt-5d 軌道具有良好的重疊，表明 PtTeRh 的緊密結合保證ORR 性能的長期穩定性。Te-5p 軌道不僅顯示出作為電子儲存庫的作用，而且還覆蓋Pt-5d 和 Rh-4d 軌道，從而產生了有效的 p-d 耦合效應，從而確保在 ORR 期間 Pt 和 Rh 的穩定價態。

為了獲得豐富界面對性能的提升效應，DFT計算展示位點依賴的 PDOS。與 Pt 金屬相比，PtTeRh 中的 Pt-5d 軌道與 EF 的距離更近。從塊體到表面，發現d 波段中心逐漸上移，表明改進的電化學活性。更重要的是，催化劑表面臺階和邊結構的存在進一步折射Pt-5d軌道的尖峰，導致催化劑活性位點的電子轉移更加高效。其次，研究發現Rh-4d 軌道的相反氧化還原趨勢。從塊體到表面，Rh-4d軌道表現出擴大的e_g-t_2g分裂趨勢，導致價態降低。具有 Pt-5d 軌道的補償 PDOS 趨勢保證催化劑的高電化學活性。

此外，與金屬 Rh 相比，Rh 位點顯示出更高的價態。同時，Te 在高電化學活性方面也發揮著重要作用。觀察到從塊體到表面的高度穩定的 Te-5p 軌道，使得通過 PtTeRh NR 內有效的 p-d 耦合實現高效的電子交換。此外，Te-5p 軌道還可以在長期 ORR 過程中以穩定的電子結構很好地保護電化學活性 Pt 和 Rh 位點。通過 Pt、Rh 和 Te 位點的協同作用，實現ORR 過程中的有效電子轉移。

DFT計算進一步揭示PtTeRh NR 的能量趨勢。從 O₂的初始吸附來看，在電池短路 (U = 0 V) 下，ORR 過程觀察到能量持續下降趨勢。最小的能量下降發生在[*OOH+ 3H⁺+ 3e^–] → [*O + H₂O + 2H⁺ + 2e^–] 的轉換。當施加 1.23 V 的平衡電位時，注意到從 *OOH 到 O* 的轉換的最大能壘為 0.29 eV；計算出相應的起始電位為 0.94 V，是所有反應步驟放熱的最高電位。在 U = 0.94 V 時，注意到 [*OOH + 3H⁺+ + 3e^–] 和 [*O + H₂O + 2H⁺+ + 2e^–] 的反應步驟的能量成本相等，其中所有反應步驟仍顯示下降趨勢，確保高效的 ORR 進程。因此，電子結構和反應能都證實PtTeRh NRs 在 ORR 過程中的高電化學活性。

Lingzheng Bua, Fandi Ning et al. Three-dimensional porous platinum-tellurium-rhodium surface/interface achieve remarkable practical fuel cell catalysis. Energy Environ. Sci., 2022

https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d2ee01597h

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黃小青/卜令正/黃勃龍EES：三維多孔鉑-碲-銠表界面加速燃料電池實用化

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