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無機超離子導體，具有較高的離子導電性和良好的熱穩(wěn)定性，但其與鋰金屬電極的界面相容性差，阻礙了其在全固態(tài)鋰金屬電池中的應(yīng)用。

在此，來自浙江工業(yè)大學的陶新永和中國科學技術(shù)大學的李震宇&姚宏斌等研究者，報道了一種基于LaCl₃的鋰超離子導體，它與鋰金屬電極具有良好的界面相容性。相關(guān)論文以題為“A LaCl₃-based lithium superionic conductor compatible with lithium metal”于2023年04月05日發(fā)表在Nature上。

全固態(tài)鋰金屬電池（ASSLMBs）的使用，可以解決傳統(tǒng)鋰離子電池的安全性和能量密度問題。

雖然固態(tài)電解質(zhì)（SEs）是ASSLMBs的一個重要組成部分，但目前沒有一種單一的SE具備ASSLMBs所需的所有性質(zhì)，包括高離子導電性、軟晶格以實現(xiàn)親密的固-固接觸和廣泛的電化學窗口。

缺乏這些性質(zhì)會導致先前報道的無機SEs存在電極兼容性問題，例如劣質(zhì)的電極界面接觸（氧化物SE）、低電極界面穩(wěn)定性（硫化物SE）和與鋰金屬快速失效的界面惡化（鹵化物/硫化物SE），從而限制了它們在ASSLMBs中的實際應(yīng)用。

因此，一種具有ASSLMBs中電極兼容性所需屬性的鋰超離子導體是非常可取的。

無機SE的Li⁺導率取決于晶格設(shè)計。先前報道的硫化物(Li₁₀GeP₂S₁₂)、氧化物(Li_0.34La_0.51TiO_2.94)和鹵化物(Li₃InCl₆) SEs由于晶格優(yōu)化，表現(xiàn)出高室溫離子電導率，超過1 mS cm^?1。

在此，研究者提出了一種Li⁺導電的LaCl₃晶格，具有P6₃/m空間群的UCl₃型結(jié)構(gòu)，具有不同于傳統(tǒng)的六角形緊密堆積(如Li₃YCl₆和Li₃HoCl₆)和立方型緊密堆積(如Li₃ScCl₆和Li₃InCl₆)的非緊密堆積陰離子晶格。

相較于Li₃MCl₆（M = Y、In、Sc和Ho）電解質(zhì)晶格，UCl₃型LaCl₃晶格具有大量的一維通道，可實現(xiàn)快速的Li⁺傳導，這些通道通過Ta摻雜的La空位相互連接，形成三維Li⁺遷移網(wǎng)絡(luò)。

優(yōu)化后的Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃電解質(zhì)在30℃時表現(xiàn)出3.02 mS cm^?1的Li⁺導電性和0.197 eV的低激活能。它還產(chǎn)生了梯度界面鈍化層，用于長期循環(huán)Li-Li對稱電池（1 mAh cm?2）超過5,000 h。

當與未涂層的LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂正極和裸露的Li金屬負極直接耦合時，Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃電解質(zhì)使得固態(tài)電池能夠在4.35 V的截止電壓和1 mAh cm^?2的面積容量下運行100多個循環(huán)。

研究者還展示了鑭系金屬氯化物（LnCl₃；Ln = La、Ce、Nd、Sm和Gd）中的快速Li⁺傳導，表明LnCl₃固態(tài)電解質(zhì)系統(tǒng)可以進一步發(fā)展導電性和應(yīng)用價值。

圖1. 提出了一種基于LaCl₃晶格的Li⁺超離子導體的結(jié)構(gòu)模型及相應(yīng)的Li⁺遷移機理

圖2. Li_xTa_yLa_zCl₃的Li⁺電導率及Li⁺化學環(huán)境的鑒定

圖3. Li_0.388Ta_0.238La_0.475Cl₃?SE對Li金屬電極的界面穩(wěn)定性

圖4. Li/Li_0.3888Ta_0.238La_0.475Cl₃/NCM523 ASSLMB的電化學性能

作者介紹

李震宇，中國科學技術(shù)大學教授、博士生導師。多年來一直致力于分子尺度的物性與機理研究。研究成果在國際刊物上發(fā)表論文140余篇，被引用6200 余次（H-index 為42）。2006年全國優(yōu)秀博士學位論文作者，入選2008年教育部新世紀優(yōu)秀人才支持計劃，獲得2018年度國家自然科學基金委國家杰出青年科學基金項目資助。

研究組從材料的電子結(jié)構(gòu)出發(fā)，采用多尺度計算與模擬方法，對材料物性、薄膜生長、化學反應(yīng)、電子輸運、分子光譜等進行研究，涉及化學、物理、材料以及生物等多學科交叉。1.動力學過程與化學反應(yīng)的微觀機理；2.功能材料的理論設(shè)計與計算表征；3.分子器件的輸運性質(zhì)；4.密度泛函理論及相關(guān)數(shù)值方法

陶新永，教授，博士生導師。博士畢業(yè)于浙江大學，先后加入美國南卡大學、斯坦福大學從事博士后、訪問學者研究。

現(xiàn)任科學技術(shù)研究院副院長（主持工作），材料科學與工程學院副院長，國家杰出青年科學基金、國家優(yōu)秀青年科學基金、浙江省杰出青年基金獲得者，獲教育部“新世紀優(yōu)秀人才支持計劃”、浙江省“錢江高級人才”計劃支持，入選浙江省“151人才工程”第一層次、浙江省“高校領(lǐng)軍人才培養(yǎng)計劃”創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。

主要從事新型儲能材料基礎(chǔ)理論及應(yīng)用研究，近年來主持國家自然科學基金和省部級項目13項，主持和參與企業(yè)應(yīng)用項目20余項；共發(fā)表SCI收錄論文180余篇，以第一或通訊作者在Science、Nat. Energy、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Energy Mater.等影響因子大于10的期刊上發(fā)表60余篇；論文共被引用1.8萬次，入選ESI高被引論文21篇，H因子為69；獲授權(quán)發(fā)明專利42項；合作編寫英文書籍章節(jié)2章；應(yīng)邀作國際會議邀請報告30余次；應(yīng)邀擔任IEEE-NANO 2013國際會議分會主席、第2屆中國能源材料化學研討會組委會委員、中國化學會第31屆年會中新澳青年化學家論壇主席；擔任Nature、Nat. Energy、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Nano Lett.、ACS Nano、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.等30余個國際知名期刊審稿人或仲裁人。

姚宏斌，1983年12月出生于重慶，現(xiàn)為中國科學技術(shù)大學化學系教授、博士生導師。2006年本科畢業(yè)于中國科學技術(shù)大學化學系；2011年在合肥微尺度國家實驗室獲得博士學位，導師為俞書宏教授；2012年開始在美國斯坦福大學開展博士后研究工作，合作導師崔屹教授；2015年8月至今在中國科學技術(shù)大學化學系從事仿生材料與新能源轉(zhuǎn)換與存儲方面的研究工作。

近年來，在Nat. Commun.，Chem. Soc. Rev.，Angew. Chem.，JACS, Nano Letters，Adv. Mater. 等高影響力學術(shù)期刊發(fā)表了60余篇論文，被SCI引用2600余次，H因子30。其中有8篇論文被選為Angew. Chem.、Adv. Mater. 等雜志的內(nèi)/外封面。原創(chuàng)性成果多次被NPG Asia Materials, Materials Views China, Chemistry views等在內(nèi)的眾多專業(yè)媒體予以亮點報道和專題述評。

文獻信息

Yin, YC., Yang, JT., Luo, JD.?et al.?A LaCl₃-based lithium superionic conductor compatible with lithium metal.?Nature?616, 77–83 (2023).?https://doi.org/10.1038/s41586-023-05899-8

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陶新永/李震宇/姚宏斌Nature：能與金屬鋰相容的LaCl3基鋰超離子導體

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