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馬建民教授AFM：動態(tài)離子篩作為鋰金屬電池中調節(jié)Li+流的緩沖層

固體電解質界面層（SEI）在保護鋰負極和抑制鋰枝晶的生長方面起著重要作用。然而，僅僅通過保護SEI來抑制鋰枝晶生長是不夠的，因為SEI主要對負極方面構成影響。同樣重要的是，調節(jié)電解液中的Li+流，也可以促進鋰的均勻沉積。因此，如何實現(xiàn)Li+的均勻流動是實現(xiàn)鋰金屬電池（LMB）均勻沉積的關鍵因素之一。

在此，湖南大學馬建民教授團隊提出了一個動態(tài)離子篩的概念，通過在碳酸酯電解質中引入三丁基甲基膦雙（三氟甲磺酰）亞胺（TMPB），在鋰負極表面附近設計緩沖層來調節(jié)Li+ 的空間排列。由TMP+誘導的緩沖層，可以調整到達的溶劑化Li+ 的速度，使溶劑化的Li+ 有足夠的時間重新分布并積聚在鋰負極表面，從而使Li+ 的流動均勻且濃度更高。

此外，TFSI? 可以參與生成富含無機成分的固體電解質界面（SEI）與Li₃N，這可以促進SEI的Li+ 導電性。因此，可以獲得穩(wěn)定和均勻的鋰沉積。

圖1. 理論分析

本工作成功地提出Li+篩作為緩沖層的概念，以改變負極和電解質之間的界面，用于保護鋰負極。詳細來說，具有高LUMO能量的TMP+ 具有較低的還原傾向，因此它可以作為動態(tài)離子篩在界面上徘徊并參與離子的空間排列。當Li沉積時，TMP+可以作為一個緩沖層來調節(jié)Li+的空間分布。此外，靜電作用可以調整Li+的傳輸速度，因此Li+可以在負極表面重新分布和聚集，以獲得更均勻和更高濃度的Li+流。

同時，Li+與更多的陰離子配位，可以把它們帶到負極表面并參與SEI的產生。更多的PF^6?和TFSI^?陰離子誘導出穩(wěn)定和導電的SEI，有更多的LiF和Li₃N無機成分。在界面兩邊的協(xié)同作用下，Li+可以均勻地沉積在Li負極表面，并在0.5 mA cm^?2的Li||Li對稱電池中穩(wěn)定地循環(huán)長達1000小時。此外，Li||NCM622全電池也表現(xiàn)出卓越的循環(huán)性能，在300次循環(huán)中保持高容量。因此，這項工作為理解和保護鋰負極界面提供了一個新的界面模型。

圖2. 不同的電解質中Li||Li對稱電池的電化學性能

Dynamic Ion Sieve as the Buffer Layer for Regulating Li+ Flow in Lithium Metal Batteries，Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202213811

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