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電化學尿素氧化反應(UOR)在處理尿素處理廢水中的重要作用而聞名。同時，UOR的熱力學平衡電位(0.37 V_RHE)遠低于傳統析氧反應(OER)(1.23V)，其可在電化學水分解中替代OER反應以實現低能耗產氫。然而，UOR反應涉及的六電子轉移過程和復雜中間體的吸附解吸導致其動力學緩慢，以及催化劑穩定性較差的問題。因此，設計高效、穩定，以及加速動力學和低能壘的電催化劑，是實現電催化尿素氧化大規模應用的關鍵。

基于此，清華大學李亞棟和王定勝等報道了一種新的界面化學調制策略，通過構建一種2D/2D Ru-Co雙原子位點(DAS)修飾的NiO異質結構(Ru-Co DAS/NiO)，用于電催化UOR。

結構光譜表征證實了Ru-Co DAS和NiO之間獨特的異質界面的形成，以及由此產生的強電子耦合和電荷再分配。同時，原位電化學阻抗譜和拉曼光譜證實了在Ru-Co DAS/NiO異質結構上，UOR的電位要低于Ni的自氧化，這避免了Ni的氧化對反應的影響。

此外，理論計算表明，相比于Ni的自氧化，Ru-Co DAS/NiO上UOR的反應能壘更低；并且在Ru-Co DAS/NiO表面上發生的UOR路徑為CO(NH₂)₂* → CONH₂NH* → CONH₂N*→ CONHN* → CON₂*→ CO*+N₂* → CO* → COOH* → CO₂*。

因此，所制備的Ru-Co DAS/NiO催化劑在含有0.33 M尿素的1 MKOH溶液中僅需1.288/1.363 V_RHE的電位就達到10/300 mA cm^?2的電流密度；該催化劑的Tafel斜率為23.3 mV dec^?1，遠小于泡沫鎳(NF)(37.3 mV dec^?1)和Ru-Co DAS(91.5 mV dec^?1)。

此外，Ru-Co DAS/NiO在10 mA cm^?2下連續運行約330個小時而沒有發生明顯的電位升高，并且其晶體結構和組分沒有發生明顯的變化，證明該催化劑具有優異的電化學UOR穩定性。綜上，該項工作證明了通過設計雙原子修飾載體催化劑以提高UOR活性的可行性，為展示出其在能量相關領域的巨大應用前景。

Dual-Atom Support Boosts Nickel-Catalyzed Urea Electrooxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202217449

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Angew.：Ru-Co雙原子位點修飾NiO，實現高效穩定電催化尿素氧化

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