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Nature子刊:水伏效應(yīng)功不可沒!有效增強光催化水分解產(chǎn)H2和H2O2

Nature子刊:水伏效應(yīng)功不可沒!有效增強光催化水分解產(chǎn)H2和H2O2
催化技術(shù)是可持續(xù)生產(chǎn)氫(H2)和過氧化氫(H2O2)的一條有前景的途徑。盡管已經(jīng)作出了相當(dāng)大的努力來改善催化劑的光催化性能,例如缺陷工程、助催化劑修飾和異質(zhì)結(jié)構(gòu),但仍存在嚴(yán)重的光生載流體復(fù)合和光催化劑界面電子傳遞的動力學(xué)緩慢等問題,這導(dǎo)致光催化劑的太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率仍然很低。
基于此,西北工業(yè)大學(xué)李炫華課題組提出了一個水伏效應(yīng)增強的光催化系統(tǒng),其中聚丙烯酸(PAA)和氧化鈷(CoO)-氮摻雜碳(NC)(PAA/CoO-NC)協(xié)同光催化水分解產(chǎn)生H2和H2O2
Nature子刊:水伏效應(yīng)功不可沒!有效增強光催化水分解產(chǎn)H2和H2O2
Nature子刊:水伏效應(yīng)功不可沒!有效增強光催化水分解產(chǎn)H2和H2O2
在光催化性能測試過程中,研究人員在PAA/CoO-NC上光沉積0.1 wt%Pt助催化劑。隨著Ar/H2O蒸汽注入速率為1100 mL h?1時,PAA/CoO-NC上的H2和H2O2產(chǎn)量分別為由48.4 mmol g?1 h?1和20.4 mmol g?1 h?1;并且PAA/CoO-NC在400 nm光照下的量子表觀產(chǎn)率(AQY)為56.2%。
此外,在該水伏增強光催化劑系統(tǒng)中,PAA/CoO-NC在反應(yīng)80小時后,其性能保持了其初始的92%,表明PAA/CoO-NC具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。
Nature子刊:水伏效應(yīng)功不可沒!有效增強光催化水分解產(chǎn)H2和H2O2
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基于能帶結(jié)構(gòu)和實驗結(jié)果,研究人員提出水伏效應(yīng)增強PAA/CoO-NC光催化的機理:在光照下,PAA/CoO-NC吸收光并激發(fā)光生載體分離,光生電子由CoO的CBM遷移到NC,然后轉(zhuǎn)移到Pt助催化劑上生成H2,在CoO的VBM中的光生空穴用來產(chǎn)生H2O2;由于水伏效應(yīng)的影響,光催化劑與NC界面之間的肖特基勢壘高度下降,大大促進了載流子的分離和在光催化劑上的轉(zhuǎn)移。
此外,水伏效應(yīng)在H+載體和納米結(jié)構(gòu)的反應(yīng)中心之間產(chǎn)生了強烈的相互作用,從而進一步改善了水分解動力學(xué),這些特性共同提高了該系統(tǒng)的光催化性能。
Hydrovoltaic Effect-Enhanced Photocatalysis by Polyacrylic Acid/Cobaltous Oxide–Nitrogen Doped Carbon System for Efficient Photocatalytic Water Splitting. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-37366-3

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