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鈉離子電池作為一種電化學儲能技術受到了前所未有的關注，但在動態(去)鈉化過程中設計低結構應變的高能量密度正極材料仍然具有挑戰性。

在此，南開大學程方益教授和張凱研究員團隊設計合成了一種鋰雙位點取代的P2相層狀氧化物鈉離子電池正極材料Na_0.7Li_0.03[Mg_0.15Li_0.07Mn_0.75]O₂（NMLMO）。其中，Li同時占據過渡金屬（TM）位點與堿金屬（AM）位點。

結合理論計算和實驗表征表明，LiTM通過構建Na?O?Li電子構型，提升陰離子氧化還原反應提供的容量；而LiAM則作為LiO₆支柱，通過抑制相變來穩定層狀結構。因此，NMLMO正極材料不僅具有266 mAh g^?1的高比容量，而且在1.5–4.6 V的寬電壓范圍內展現出接近零應變的特性。

圖1. NMMO和NMLMO的電子結構和電荷補償機制

具體而言，該工作首先采用固相法制備了Na_0.7Mg_0.15Mn_0.85O₂（NMMO）和鋰取代的Na_0.7Mg_0.15Li_0.1Mn_0.75O₂（NMLMO）作為鈉離子電池的高容量零應變正極材料。NMLMO具有266mAh g^?1的高比容量，并在1.5-4.6 V的寬電壓范圍內表現出優異的長程結構和局域結構穩定性。DFT計算和XANES表征表明，八面體TM位點的Li在材料電子結構中形成Na?O?Li構型，降低了氧陰離子的氧化電位，同時提升了陰離子氧化還原反應的容量貢獻。

此外，原位XRD和EXAFS表征表明，三棱柱AM位點的Li作為LiO₆支柱抑制了材料高電壓區P₂?OP₄和低電壓區P2?P’2的相變，使材料在充放電過程中展現出完全的單相固溶反應，晶胞體積變化率僅為1.2%。該研究提出了新的正極材料改性策略—雙位點取代，揭示了取代元素在兩位點的作用機制，為構筑高容量零應變材料提供了新思路。

圖2. LiTM和LiAM對NMLMO充放電過程中電荷補償和結構穩定性的影響

Realizing High Capacity and Zero Strain in Layered Oxide Cathodes via Lithium Dual-Site Substitution for Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI:?10.1021/jacs.3c00117

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程方益/張凱JACS：鋰雙位點取代實現鈉離子層狀氧化物正極的高容量和零應變

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