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金屬-氮-碳催化劑作為鉑（Pt）基氧還原反應（ORR）催化劑的替代物，通過調節活性位點的組成和空間結構來獲得更好的性能仍被寄予很高的期望。

基于此，大連理工大學劉藝偉研究員、清華大學李亞棟院士、河南師范大學蘇小方等人報道了在氮摻雜碳平面上構建了非平面巢狀[Fe₂S₂]團簇位點。測試發現，Fe₂S₂@CN具有良好的穩定性，優于Fe₂@CN、Fe₁@CN和商用Pt/C的ORR性能。

同時，集成Fe₂S₂@CN催化劑的鋅-空氣電池峰值功率密度為225 mW/cm²，比容量為792 mAh/g。

通過DFT計算，作者研究了不同活性位點對氧的吸附和活化。雙原子Fe位點表現出與單原子Fe位點完全不同的吸附構型，特別是Fe₂S₂@CN和Fe₂@CN均以過氧化物橋狀吸附O₂，而Fe₁@CN以超氧樣吸附O₂。

需注意，Fe₂S₂@CN（-1.36 eV）和Fe₂@CN（-1.96 eV）的O₂吸附能高于Fe₁@CN（-0.01 eV），表明活性位點上Fe原子數量的變化促進了O₂的吸附。作者進一步分析了不同吸附構型下O-O鍵長度的變化，對比單原子位點上的超氧樣吸附，過氧化物橋樣吸附促進了O-O鍵的伸長，從而降低了O-O鍵斷裂時的能壘。

此外，作者研究了整個ORR過程的自由能，并在Fe₂S₂@CN和Fe₂@CN上給出了相應吸附中間體的構型。對于Fe₂S₂@CN和Fe₂@CN，前四個電子轉移步驟都是能量下降過程，但在O-O鍵斷裂和第一個O原子氫化中，兩者的結構變化不同。當第一個OH*被分離時，第二個O原子的吸附方式出現明顯的差異，導致了活性位點空間結構的不同變形，最終影響了中間OH*在最后一步的解吸。

對于Fe₂@CN，OH*中間脫附過程為能量提升過程，表明其對OH*的吸附較強，限制了OH*的脫附速率；而Fe₂S₂@CN仍為能量降低過程，表明其削弱了OH*的吸附，優化了OH*的吸附能，在熱力學上有利的ORR過程。

Non-planar Nest-like [Fe₂S₂] Cluster Sites for Efficient Oxygen Reduction Catalysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202300826.

https://doi.org/10.1002/anie.202300826.

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Angew.：非平面巢狀[Fe2S2]團簇位點實現高效ORR

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