對高性能聚合物基電解質(zhì)的探索會推動下一代鋰金屬電池的快速發(fā)展。

電子科技大學(xué)楊光等通過聚加反應(yīng)、光引發(fā)的自由基交聯(lián)和物理混合，制備了一種與深共晶溶劑相結(jié)合的自愈性準固態(tài)混合電解質(zhì)網(wǎng)絡(luò)（X-PPS-D4）。

圖1. 材料制備示意

研究顯示，所得X-PPS-D4不僅具有30℃時2.03×10^-4 S cm^-1的高離子電導(dǎo)率（σ），而且具有寬的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口（0～5.0 V vs. Li⁺/Li）。并且電解質(zhì)結(jié)構(gòu)中動態(tài)共價鍵的存在賦予它自我修復(fù)能力。此外，由于陰離子遷移率的降低，X-PPS-D4的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)（=0.44）得到增強，這一點通過光譜分析、核磁共振研究和理論計算得到了證實。

圖2. X-PPS-D4的電化學(xué)性質(zhì)

結(jié)果，在30℃的測試溫度下，X-PPS-D4可以支持鋰/鋰對稱電池在電流密度為0.1 mA cm^-2的情況下進行穩(wěn)定的長期（>1300 h）沉積/剝離循環(huán)。更重要的是，在扣式電池內(nèi)LiFePO₄正極上原位形成的X-PPS-D4促進了卓越的電池性能，在5C時的比容量超過100 mAh g^-1，并具有超長的循環(huán)壽命（>1000次），此外在1C時也具有高的比容量（1000次循環(huán)后>116.1 mA h g^-1）。

另外，X-PPS-D4還顯示了其在Li/NCM811電池中的潛在應(yīng)用價值。總之，這項研究為具有共晶混合物的準固態(tài)混合電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系提供了新的見解，并為開發(fā)高性能聚合物基電解質(zhì)的LMB提供了有效途徑。

圖3. 全電池性能

In situ formed self-healable quasi-solid hybrid electrolyte network coupled with eutectic mixture towards ultra-long cycle life lithium metal batteries. Energy Storage Materials 2022. DOI: 10.1016/j.ensm.2022.08.027